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SOLID ELECTROLYTE LAYER FOR ALL-SOLID ALKALI METAL SECONDARY BATTERY, AND ALL-SOLID ALKALI METAL SECONDARY BATTERY UPDATE_EN

Patent code P170014671
File No. S2017-0687-N0
Posted date Nov 20, 2017
Application number P2017-094161
Publication number P2018-190658A
Date of filing May 10, 2017
Date of publication of application Nov 29, 2018
Inventor
  • (In Japanese)林 晃敏
  • (In Japanese)辰巳砂 昌弘
Applicant
  • (In Japanese)公立大学法人大阪
Title SOLID ELECTROLYTE LAYER FOR ALL-SOLID ALKALI METAL SECONDARY BATTERY, AND ALL-SOLID ALKALI METAL SECONDARY BATTERY UPDATE_EN
Abstract PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a solid electrolyte layer which enables the fabrication of an all-solid type lithium secondary battery arranged so as to be able to suppress the production of dendrite while using metallic lithium per se as a negative electrode.
SOLUTION: The above problem is solved by a solid electrolyte layer for an all-solid alkali metal secondary battery, which comprises: a metal negative electrode; a solid electrolyte layer; and a positive electrode. The metal negative electrode is a negative electrode of an alkali metal selected from Li and Na. The solid electrolyte layer includes (i) a solid electrolyte represented by A2S-MxSy (where A is selected from Li and Na, M is selected from P, Si, Ge, B, Al, Sn, Sb and Ga, and x and y are each a number that provides a stoichiometric ratio depending on the kind of M), and (ii) an inorganic compound of the alkali metal. Supposing that the potential of the alkali metal is 0 V, the inorganic compound of the alkali metal has a potential window included in a range between 0 V and a lower limit of a potential window of the solid electrolyte, or overlapping with the range.
Outline of related art and contending technology (In Japanese)

リチウムイオン二次電池は、高電圧、高容量を有するため、携帯電話、デジタルカメラ、ビデオカメラ、ノートパソコン、電気自動車等の電源として多用されている。一般に流通しているリチウムイオン二次電池は、電解質として、電解塩を非水系溶媒に溶解した液状電解質を使用している。非水系溶媒には、可燃性の溶媒が多く含まれているため、安全性の確保が望まれている。
安全性を確保するために、非水系溶媒を使用せずに、電解質を固体材料から形成する、いわゆる固体電解質層を使用した全固体リチウム二次電池が提案されている。この全固体リチウム二次電池は、正極及び負極と、正極と負極間に位置する固体電解質層とを備えた構成を有している。固体電解質層を構成する材料としては、硫化物系のリチウム含有固体電解質が知られている。

全固体リチウム二次電池の負極に使用する材料として、種々の材料が提案されている。まず、考えられるのは金属リチウムそのものを負極として使用することである。金属リチウムからなる負極は、最も高い理論容量を全固体リチウム二次電池に付与できる。
しかし、金属リチウムからなる負極は、充放電を繰り返すことで、不均一な溶解析出により、デンドライトが発生し、このデンドライトが全固体リチウム二次電池を短絡させることが知られている。そのため、金属リチウムの不均一な溶解析出を抑制するために、インジウム(In)のような他の金属とリチウムとの合金を負極として使用することが、全固体リチウム二次電池の技術分野では通常行われている(K. Takada et al., Solid State Ionics, 86-88(1996), 877-882:非特許文献1)。

Field of industrial application (In Japanese)

本発明は、全固体アルカリ金属二次電池用の固体電解質層及び全固体アルカリ金属二次電池に関する。更に詳しくは、本発明は、Li及びNaから選択されるアルカリ金属から構成される金属負極を備えた全固体アルカリ金属二次電池用の固体電解質層及び全固体アルカリ金属二次電池に関する。

Scope of claims (In Japanese)
【請求項1】
 
金属負極、固体電解質層及び正極とから構成される全固体二次電池用の固体電解質層であって、
前記金属負極が、Li及びNaから選択されるアルカリ金属の負極であり、
前記固体電解質層が、
(i)A2S-MxSy(AはLi及びNaから選択され、MはP、Si、Ge、B、Al、Sn、Sb及びGaから選択され、xとyは、Mの種類に応じて、化学量論比を与える数である)で表される固体電解質及び、
(ii)前記アルカリ金属の無機化合物
を含み、
前記アルカリ金属の無機化合物が、前記アルカリ金属の電位を0Vとすると、0Vと、前記固体電解質の電位窓の下限との間の範囲に含まれ又は、前記範囲と重複する電位窓を有することを特徴とする全固体アルカリ金属二次電池用の固体電解質層。

【請求項2】
 
前記アルカリ金属の無機化合物が、前記アルカリ金属がLiの場合、Li2O、Li2S、Li3P、Li3N及びLiX(Xは、F、Cl、Br及びIから選択される)から選択され、前記アルカリ金属がNaの場合、Na2O、Na2S、Na3P、Na3N及びNaX(Xは、F、Cl、Br及びIから選択される)から選択される請求項1に記載の全固体アルカリ金属二次電池用の固体電解質層。

【請求項3】
 
前記アルカリ金属の無機化合物が、100℃において、前記固体電解質のみ層の安定作動可能電流密度を1とすると、前記固体電解質層の安定作動可能電流密度を1より大きくし得る量で前記固体電解質層に含まれる請求項1又は2に記載の全固体アルカリ金属二次電池用の固体電解質層。

【請求項4】
 
前記A2S-MxSyがLi2S-P2S5であり、前記アルカリ金属の無機化合物がLi2O、Li2S、Li3P、Li3N及びLiX(Xは、F、Cl、Br及びIから選択される)から選択され、前記A2S-MxSyとアルカリ金属の無機化合物が1:99~99:1(モル比)の割合で含まれる請求項1~3のいずれか1つに記載の全固体アルカリ金属二次電池用の固体電解質層。

【請求項5】
 
前記A2S-MxSyが、A2SとMxSyとを50:50~90:10(モル比)の割合で含む請求項1~4のいずれか1つに記載の全固体アルカリ金属二次電池用の固体電解質層。

【請求項6】
 
正極及び金属負極と、正極と金属負極間に位置する固体電解質層とを備え、
前記金属負極が、Li及びNaから選択されるアルカリ金属の負極であり、
前記固体電解質層が、請求項1~5のいずれか1つに記載の固体電解質層であることを特徴とする全固体アルカリ金属二次電池。
IPC(International Patent Classification)
F-term
Drawing

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JP2017094161thum.jpg
State of application right Published
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