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酸素過剰型金属酸化物及びその製造方法と再生方法、並びに、酸素濃縮装置及び酸素吸脱着装置 NEW コモンズ

国内特許コード P180014806
整理番号 P2017-126359
掲載日 2018年2月7日
出願番号 特願2017-126359
公開番号 特開2018-008871
出願日 平成29年6月28日(2017.6.28)
公開日 平成30年1月18日(2018.1.18)
優先権データ
  • 特願2016-131927 (2016.7.1) JP
発明者
  • 原田 隆
  • 辻 秀人
  • 山原 圭二
  • 本橋 輝樹
  • 齋藤 美和
出願人
  • 三菱ケミカル株式会社
  • 学校法人神奈川大学
発明の名称 酸素過剰型金属酸化物及びその製造方法と再生方法、並びに、酸素濃縮装置及び酸素吸脱着装置 NEW コモンズ
発明の概要 【課題】酸素吸脱着速度に優れる新規な酸素過剰型金属酸化物及びその製造方法、酸素過剰型金属酸化物の酸素吸脱着能力を再生する方法等を提供する。
【解決手段】下記一般式(1)で表されるストイキオメトリを有し、昇温速度40℃/分の昇温脱離法における室温から1000℃での二酸化炭素の脱離量の合計が、450μmol/g未満である、酸素過剰型金属酸化物。
j k m n 7+δ ・・・(1)
(式中、Aは、3価の希土類元素及びCaよりなる群から選択される1種又は2種以上であり、Dは、アルカリ土類金属元素から選択される1種又は2種以上であり、E及びGは、それぞれ独立して、酸素4配位元素から選択される1種又は2種以上であって、少なくとも1種は遷移金属元素であり、j>0、k>0であり、それぞれ独立して、m≧0、n≧0であり、但し、j+k+m+n=6であり、0<δ≦1.5である。)
【選択図】図1
従来技術、競合技術の概要


従来から、燃料電池や排ガス浄化装置の三元触媒など幅広い技術分野において、温度変化により酸素の吸脱着を行うことができる材料の開発が求められている。このような材料としては、ZrO-CeO(CZ)、Bi11(BIMEVOX)、YBaCu6+δ(Y-123)等の金属酸化物(セラミックス材料)が知られている。



このような金属酸化物として、YBaCo4 7+δ等の一般式A7+δで表される酸素過剰型金属酸化物が、500℃以下の低温域、特に200~400℃で多量の酸素を急速に吸収し、温度が上がると酸素を放出するという、顕著な熱重量変化特性を備え、これが高性能酸素貯蔵用又は酸素選択膜用のセラミックスとして適した性能を有することが報告されている(特許文献1参照。)。また、この酸素過剰型金属酸化物は、酸素の吸脱着時に相変化を生じさせていることが報告されている(非特許文献1参照。)。

産業上の利用分野


本発明は、酸素過剰型金属酸化物及びその製造方法と再生方法、並びに、酸素濃縮装置及び酸素吸脱着装置に関する。

特許請求の範囲 【請求項1】
下記一般式(1):
j k m n 7+δ ・・・(1)
(式中、Aは、3価の希土類元素及びCaよりなる群から選択される1種又は2種以上であり、
Dは、アルカリ土類金属元素から選択される1種又は2種以上であり、
E及びGは、それぞれ独立して、酸素4配位元素から選択される1種又は2種以上であって、少なくとも1種は遷移金属元素であり、
j>0、k>0であり、それぞれ独立して、m≧0、n≧0であり、但し、j+k+m+n=6であり、0<δ≦1.5である。)
で表されるストイキオメトリを有し、昇温速度40℃/分の昇温脱離法における室温から1000℃での二酸化炭素の脱離量の合計が、450μmol/g未満である、酸素過剰型金属酸化物。

【請求項2】
前記一般式(1)中のAがYを含む、
請求項1に記載の酸素過剰型金属酸化物。

【請求項3】
前記一般式(1)中のDがBaを含む、
請求項1又は2に記載の酸素過剰型金属酸化物。

【請求項4】
前記一般式(1)中のEがCoを含む、
請求項1~3のいずれか一項に記載の酸素過剰型金属酸化物。

【請求項5】
粉末X線回折測定において、下記(a)~(d)のすべてを有する回折パターンで特徴付けられるLuBa(Zn,Al)型の結晶構造を有し、
(a)110のピーク
(b)103のピーク
(c)112のピーク
(d)201のピーク
昇温速度40℃/分の昇温脱離法における室温から1000℃での二酸化炭素の脱離量の合計が、450μmol/g未満である、
酸素過剰型金属酸化物。

【請求項6】
請求項1~5のいずれか一項に記載の酸素過剰型金属酸化物を用いた
酸素吸脱着装置。

【請求項7】
350℃未満で前記酸素過剰型金属酸化物に酸素を吸着させ、350℃以上で前記酸素過剰型金属酸化物から酸素を放出させる
請求項6に記載の酸素吸脱着装置。

【請求項8】
200℃以上400℃以下において、酸素存在下で前記酸素過剰型金属酸化物に酸素を吸着させ、酸素吸着時より酸素分圧が低い圧力下で前記酸素過剰型金属酸化物から酸素を放出させる
請求項6に記載の酸素吸脱着装置。

【請求項9】
請求項1~5のいずれか一項に記載の酸素過剰型金属酸化物を用い、
350℃未満で前記酸素過剰型金属酸化物に酸素を吸着させ、350℃以上で前記酸素過剰型金属酸化物から酸素を放出させることにより、酸素を濃縮する
酸素濃縮装置。

【請求項10】
請求項1~5のいずれか一項に記載の酸素過剰型金属酸化物を用い、
200℃以上400℃以下において、酸素存在下で前記酸素過剰型金属酸化物に酸素を吸着させ、酸素吸着時より酸素分圧が低い圧力下で前記酸素過剰型金属酸化物から酸素を放出させることにより、酸素を濃縮する
酸素濃縮装置。

【請求項11】
下記一般式(1):
j k m n 7+δ ・・・(1)
(式中、
Aは、3価の希土類元素及びCaよりなる群から選択される1種又は2種以上であり、
Dは、アルカリ土類金属元素から選択される1種又は2種以上であり、
E及びGは、それぞれ独立して、酸素4配位元素から選択される1種又は2種以上であって、少なくとも1種は遷移金属元素であり、
j>0、k>0であり、それぞれ独立して、m≧0、n≧0であり、但し、j+k+m+n=6であり、0<δ≦1.5である。)
で表されるストイキオメトリを有する酸素過剰型金属酸化物の前駆体を酸素分圧10kPa以下で、700℃以上、950℃未満、降温開始直前の炉内雰囲気ガス中の二酸化炭素濃度が0.01vol%未満で加熱処理することを特徴とする
酸素過剰型金属酸化物の製造方法。

【請求項12】
下記一般式(1):
j k m n 7+δ ・・・(1)
(式中、
Aは、3価の希土類元素及びCaよりなる群から選択される1種又は2種以上であり、
Dは、アルカリ土類金属元素から選択される1種又は2種以上であり、
E及びGは、それぞれ独立して、酸素4配位元素から選択される1種又は2種以上であって、少なくとも1種は遷移金属元素であり、
j>0、k>0であり、それぞれ独立して、m≧0、n≧0であり、但し、j+k+m+n=6であり、0<δ≦1.5である。)
で表されるストイキオメトリを有する酸素過剰型金属酸化物を、酸素分圧10kPa以下で、400℃以上、950℃未満で加熱することを特徴とする、
酸素過剰型金属酸化物の再生方法。
国際特許分類(IPC)
Fターム
画像

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JP2017126359thum.jpg
出願権利状態 公開
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