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OXYGEN EXCESS TYPE METAL OXIDE, MANUFACTURING METHOD AND RECYCLING METHOD THEREFOR, OXYGEN CONDENSATION DEVICE AND OXYGEN ADSORPTION AND DESORPTION DEVICE commons

Patent code P180014806
File No. P2017-126359
Posted date Feb 7, 2018
Application number P2017-126359
Publication number P2018-008871A
Date of filing Jun 28, 2017
Date of publication of application Jan 18, 2018
Priority data
  • P2016-131927 (Jul 1, 2016) JP
Inventor
  • (In Japanese)原田 隆
  • (In Japanese)辻 秀人
  • (In Japanese)山原 圭二
  • (In Japanese)本橋 輝樹
  • (In Japanese)齋藤 美和
Applicant
  • (In Japanese)三菱ケミカル株式会社
  • (In Japanese)学校法人神奈川大学
Title OXYGEN EXCESS TYPE METAL OXIDE, MANUFACTURING METHOD AND RECYCLING METHOD THEREFOR, OXYGEN CONDENSATION DEVICE AND OXYGEN ADSORPTION AND DESORPTION DEVICE commons
Abstract PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a novel oxygen excess type metal oxide excellent in oxygen adsorption and desorption speed and a manufacturing method therefor, and a method for recycling oxygen adsorption and desorption performance of the oxygen excess type metal oxide or the like.
SOLUTION: There is provided oxygen excess type metal oxide having stoichiometry represented by the following general formula (1) and total of desorption amount of carbon dioxide at from room temperature to 1000°C by a temperature rising desorption method at temperature rising rate of 40°C/min of less than 450 μmol/g. AjDkEmGnO7+δ (1), where A is one or more kind selected from a group consisting of trivalent rare earth element and Ca, D is one or more kind selected from an alkali earth metal element, E and G are each independently one or more kind selected from oxygen tetrahedrally coordinated element and at least one of them is a transition metal element, j>0, k>0 and each independently m≥0, n≥0 and j+k+m+n=6, 0<δ≤1.5.
Outline of related art and contending technology (In Japanese)

従来から、燃料電池や排ガス浄化装置の三元触媒など幅広い技術分野において、温度変化により酸素の吸脱着を行うことができる材料の開発が求められている。このような材料としては、ZrO2-CeO2(CZ)、Bi4V2O11(BIMEVOX)、YBa2Cu3O6+δ(Y-123)等の金属酸化物(セラミックス材料)が知られている。

このような金属酸化物として、YBaCo4 O7+δ等の一般式AjBkCmDnO7+δで表される酸素過剰型金属酸化物が、500℃以下の低温域、特に200~400℃で多量の酸素を急速に吸収し、温度が上がると酸素を放出するという、顕著な熱重量変化特性を備え、これが高性能酸素貯蔵用又は酸素選択膜用のセラミックスとして適した性能を有することが報告されている(特許文献1参照。)。また、この酸素過剰型金属酸化物は、酸素の吸脱着時に相変化を生じさせていることが報告されている(非特許文献1参照。)。

Field of industrial application (In Japanese)

本発明は、酸素過剰型金属酸化物及びその製造方法と再生方法、並びに、酸素濃縮装置及び酸素吸脱着装置に関する。

Scope of claims (In Japanese)
【請求項1】
 
下記一般式(1):
Aj Dk Em Gn O7+δ ・・・(1)
(式中、Aは、3価の希土類元素及びCaよりなる群から選択される1種又は2種以上であり、
Dは、アルカリ土類金属元素から選択される1種又は2種以上であり、
E及びGは、それぞれ独立して、酸素4配位元素から選択される1種又は2種以上であって、少なくとも1種は遷移金属元素であり、
j>0、k>0であり、それぞれ独立して、m≧0、n≧0であり、但し、j+k+m+n=6であり、0<δ≦1.5である。)
で表されるストイキオメトリを有し、昇温速度40℃/分の昇温脱離法における室温から1000℃での二酸化炭素の脱離量の合計が、450μmol/g未満である、酸素過剰型金属酸化物。

【請求項2】
 
前記一般式(1)中のAがYを含む、
請求項1に記載の酸素過剰型金属酸化物。

【請求項3】
 
前記一般式(1)中のDがBaを含む、
請求項1又は2に記載の酸素過剰型金属酸化物。

【請求項4】
 
前記一般式(1)中のEがCoを含む、
請求項1~3のいずれか一項に記載の酸素過剰型金属酸化物。

【請求項5】
 
粉末X線回折測定において、下記(a)~(d)のすべてを有する回折パターンで特徴付けられるLuBa(Zn,Al)4O7型の結晶構造を有し、
(a)110のピーク
(b)103のピーク
(c)112のピーク
(d)201のピーク
昇温速度40℃/分の昇温脱離法における室温から1000℃での二酸化炭素の脱離量の合計が、450μmol/g未満である、
酸素過剰型金属酸化物。

【請求項6】
 
請求項1~5のいずれか一項に記載の酸素過剰型金属酸化物を用いた
酸素吸脱着装置。

【請求項7】
 
350℃未満で前記酸素過剰型金属酸化物に酸素を吸着させ、350℃以上で前記酸素過剰型金属酸化物から酸素を放出させる
請求項6に記載の酸素吸脱着装置。

【請求項8】
 
200℃以上400℃以下において、酸素存在下で前記酸素過剰型金属酸化物に酸素を吸着させ、酸素吸着時より酸素分圧が低い圧力下で前記酸素過剰型金属酸化物から酸素を放出させる
請求項6に記載の酸素吸脱着装置。

【請求項9】
 
請求項1~5のいずれか一項に記載の酸素過剰型金属酸化物を用い、
350℃未満で前記酸素過剰型金属酸化物に酸素を吸着させ、350℃以上で前記酸素過剰型金属酸化物から酸素を放出させることにより、酸素を濃縮する
酸素濃縮装置。

【請求項10】
 
請求項1~5のいずれか一項に記載の酸素過剰型金属酸化物を用い、
200℃以上400℃以下において、酸素存在下で前記酸素過剰型金属酸化物に酸素を吸着させ、酸素吸着時より酸素分圧が低い圧力下で前記酸素過剰型金属酸化物から酸素を放出させることにより、酸素を濃縮する
酸素濃縮装置。

【請求項11】
 
下記一般式(1):
Aj Dk Em Gn O7+δ ・・・(1)
(式中、
Aは、3価の希土類元素及びCaよりなる群から選択される1種又は2種以上であり、
Dは、アルカリ土類金属元素から選択される1種又は2種以上であり、
E及びGは、それぞれ独立して、酸素4配位元素から選択される1種又は2種以上であって、少なくとも1種は遷移金属元素であり、
j>0、k>0であり、それぞれ独立して、m≧0、n≧0であり、但し、j+k+m+n=6であり、0<δ≦1.5である。)
で表されるストイキオメトリを有する酸素過剰型金属酸化物の前駆体を酸素分圧10kPa以下で、700℃以上、950℃未満、降温開始直前の炉内雰囲気ガス中の二酸化炭素濃度が0.01vol%未満で加熱処理することを特徴とする
酸素過剰型金属酸化物の製造方法。

【請求項12】
 
下記一般式(1):
Aj Dk Em Gn O7+δ ・・・(1)
(式中、
Aは、3価の希土類元素及びCaよりなる群から選択される1種又は2種以上であり、
Dは、アルカリ土類金属元素から選択される1種又は2種以上であり、
E及びGは、それぞれ独立して、酸素4配位元素から選択される1種又は2種以上であって、少なくとも1種は遷移金属元素であり、
j>0、k>0であり、それぞれ独立して、m≧0、n≧0であり、但し、j+k+m+n=6であり、0<δ≦1.5である。)
で表されるストイキオメトリを有する酸素過剰型金属酸化物を、酸素分圧10kPa以下で、400℃以上、950℃未満で加熱することを特徴とする、
酸素過剰型金属酸化物の再生方法。
IPC(International Patent Classification)
F-term
Drawing

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JP2017126359thum.jpg
State of application right Published
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