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(In Japanese)高分子錯体及びその製造方法

Patent code P180014994
File No. (S2015-0707-N0)
Posted date May 23, 2018
Application number P2017-504980
Date of filing Feb 26, 2016
International application number JP2016055906
International publication number WO2016143561
Date of international filing Feb 26, 2016
Date of international publication Sep 15, 2016
Priority data
  • P2015-045416 (Mar 9, 2015) JP
Inventor
  • (In Japanese)長谷川 靖哉
  • (In Japanese)中島 綾子
  • (In Japanese)中西 貴之
  • (In Japanese)北川 裕一
  • (In Japanese)伏見 公志
Applicant
  • (In Japanese)国立大学法人北海道大学
Title (In Japanese)高分子錯体及びその製造方法
Abstract (In Japanese)本発明は、希土類元素イオンによる3次元ネットワーク構造有する錯体を提供できる新たな有機配位子の提供、及びこの有機配位子を用いた新しい機能を有する希土類元素イオンを含有する新たな高分子錯体を提供する。上記高分子錯体の製造方法及び用途を提供する。本発明は、一般式(10)で示される繰り返し単位を有する高分子錯体に関する。
(式省略)
Ar11、Ar12及びAr13は、アリール基、ヘテロアリール基、又はアラルキル基を示す。M1は、希土類元素イオンである。LGは、M1で示される希土類元素イオンに配位する多座配位子である。Ar11及びAr13の一方又は両方は、少なくとも1個のカルボキシル基を有することができ、一般式(11)及び(12)で示される構造を有する。
(式省略)
Outline of related art and contending technology (In Japanese)

希土類錯体は4f-4f電子遷移に基づくシャープな発光を示すことから、新しい発光材料として近年注目を集め、かつ錯体を構成する配位子が有機物である場合にはポリマー等に相溶性を示すことからポリマー材料に混合して発光素子や蛍光インクなどに用いることが提案されている。さらにこれらの希土類錯体は、高い耐熱性を示すことも知られている(特許文献1、2、非特許文献1)。

さらに、配位部位を多数持った錯体によって高分子化した錯体ポリマーが新しい光物質として注目されている。Eu(III)イオンとアリールユニットを組み合わせて配位高分子を形成することで、熱耐久性の向上、および高い発光量子収率を達成できることが報告されている(非特許文献2)。

特許文献1:WO2012/15072
特許文献2:日本特許3668966号公報
特許文献1~2の全記載は、ここに特に開示として援用される。

非特許文献1:K.Miyama,Y.Hasegawa et al,hem.Eur.J.,2011,17,521-528
非特許文献2:K.Miyata,T.Ohba et al, ChemPlusChem.,2012, 77, 277
非特許文献1~2の全記載は、ここに特に開示として援用される。

Field of industrial application (In Japanese)

本発明は、高分子錯体、高分子錯体形成用配位子及び高分子錯体の製造方法に関する。高分子錯体は、希土類元素イオンを含有し、かつ希土類元素イオンに有機配位子が配位する錯体である。さらに本発明は、上記本発明の高分子錯体の用途に関する。
関連出願の相互参照

Scope of claims (In Japanese)
【請求項1】
 
下記一般式(10)で示される繰り返し単位を有する高分子錯体。
【化1】
 
(省略)
一般式(10)中、
Ar11、Ar12及びAr13は、独立に、置換若しくは無置換アリール基、置換若しくは無置換ヘテロアリール基、又は置換若しくは無置換アラルキル基を示し、
M1は、希土類元素イオンであり、
LGは、前記M1で示される希土類元素イオンに配位する多座配位子であり、m及びn2は、任意の整数であり、
M1(LG)m ・・の・・で示される末端側は、他の繰り返し単位中のホスフィンオキシド基と結合をし、
Ar11及びAr13の一方又は両方は、無置換であるか、又はそれぞれ少なくとも1個のカルボキシル基を有し、下記一般式(11)及び(12)で示される構造を有し、n1及びn3は、任意の整数であり、
一般式(10)中のM1(LG)m・・・O=Pの・・・は、M1とO=Pの間の結合を示し、-COO-・・・M1(LG)n2の・・・は、-COO-とM1の間の結合を示し、
一般式(10)~(12)中のM1(LG)n13の・・で示される末端側は、他の繰り返し単位中のカルボキシル基との結合を示す。
【化2】
 
(省略)

【請求項2】
 
Ar11及びAr13の両方が、無置換である請求項1に記載の錯体。

【請求項3】
 
Ar11及びAr13の両方が、それぞれ1個のカルボキシル基を有する、請求項1に記載の錯体。

【請求項4】
 
多座配位子LGがジケト化合物である請求項1~3のいずれか1項に記載の錯体。

【請求項5】
 
ジケト化合物が一般式(3)で示される化合物である、請求項4に記載の錯体。
【化3】
 
(省略)
式中、Aは独立に、水素原子、炭素数1~6のアルキル基又はハロゲン原子、Zは水素原子又は重水素原子を示す。

【請求項6】
 
ジケト化合物が、アセチルアセトン(acac)、2,2,6,6-テトラメチルヘプタン-3,5-ジオン(TMHD)、1,1,1-トリフルオロアセチルアセトン(TFA)、1,1,1,5,5,5-ヘキサフルオロアセチルアセトン(HFA)、及び1-(2-ナフチル)-4,4,4-トリフルオロ-1,3-ブタンジオンから成る群から選ばれる少なくとも1種の化合物である、請求項4又は5に記載の高分子錯体。

【請求項7】
 
M1は、少なくとも2種類の希土類元素イオンである、請求項1~6のいずれか1項に記載の高分子錯体。

【請求項8】
 
下記一般式(1)で示されるホスフィンオキシド化合物からなる、高分子希土類錯体用配位子。
【化4】
 
(省略)
一般式(1)中、
Ar11、Ar12及びAr13は、独立に、置換若しくは無置換アリール基、置換若しくは無置換ヘテロアリール基、又は置換若しくは無置換アラルキル基を示し、Ar11、Ar12及びAr13の少なくとも1個は、それぞれ少なくとも1個のカルボキシル基を有する。

【請求項9】
 
Ar11、Ar12及びAr13は、独立に、置換若しくは無置換アリール基を示し、Ar11、Ar12及びAr13の少なくとも1個は、それぞれ1個のカルボキシル基を有する請求項8に記載の配位子。

【請求項10】
 
Ar11、Ar12及びAr13は、独立に、フェニル基を示し、Ar11、Ar12及びAr13の少なくとも1個は、それぞれ1個のカルボキシル基を有する請求項8に記載の配位子。

【請求項11】
 
請求項8~10のいずれか1項に記載の一般式(1)で示される化合物、希土類化合物(但し、希土類化合物に含まれる希土類のイオンはM1である)、及び多座配位子LGを反応させて、請求項1~6のいずれか1項に記載の一般式(10)で示される繰り返し単位を有する高分子錯体を調製する工程を含む高分子錯体の製造方法。
IPC(International Patent Classification)
F-term
Drawing

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JP2017504980thum.jpg
State of application right Published
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