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SEPARATION METHOD OF METAL ATOM meetings

Patent code P180015277
Posted date Sep 19, 2018
Application number P2015-014508
Publication number P2016-138319A
Patent number P6486118
Date of filing Jan 28, 2015
Date of publication of application Aug 4, 2016
Date of registration Mar 1, 2019
Inventor
  • (In Japanese)朴 基哲
  • (In Japanese)塚原 剛彦
Applicant
  • (In Japanese)国立大学法人東京工業大学
Title SEPARATION METHOD OF METAL ATOM meetings
Abstract PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a separation method of a metal element, which can reduce an amount of use of an organic solvent and, simultaneously, can separate the metal atom while ensuring high safety.
SOLUTION: Provided is a method for separating a specific metal element selectively from an aqueous solution, comprising the steps of: preparing an extraction solution by mixing a first acidic aqueous solution including the specific metal atom, a temperature responsive polymer having a lower critical solution temperature and having a hydrophilic skeleton and a hydrophobic skeleton, and a ligand having a hydrophobic functional group and soluble in a nonpolar solvent at a temperature lower than the lower critical solution temperature; and extracting and separating the metal element in a first gel phase by raising the temperature of the extraction solution to a temperature higher than the lower critical solution temperature and separating the extraction solution into the first gel phase containing the temperature responsive polymer and a first aqueous phase.
Outline of related art and contending technology (In Japanese)

都市鉱山や核燃料廃棄物には、多量の希少金属元素(レアアース・レアメタル)が存在する。資源の少ない日本では、これらレアアース・レアメタルを回収し、再利用している。

例えば、核燃料廃棄物については、使用済み核燃料の湿式再処理工程で生じる高レベル放射性物質を含む硝酸溶液中にレアアース・レアメタルが存在しており、液/液分配抽出法と呼ばれる方法により抽出分離されている。液/液分配抽出法では、水溶液に不溶かつ溶解性・混和性を示さない有機溶媒を抽出媒体とし、これに疎水性の高い配位子(錯形成剤)を溶存させ、水相と有機溶媒相とを混合・撹拌することによって、水溶液から金属イオンを有機溶媒相へ抽出することで分離する。

現在行われている液/液分配抽出法であるピューレックス法では、高レベル放射性廃液から4価あるいは6価のアクチノイド(ウラン及びプロトニウム)と長半減期の3価アクチノイド(アメリシウム及びキュリウム)を抽出分離する。具体的には、配位子であるOctyl-phenyl-N,N-diisobutyl carbamoylmethylphosphine oxide(CMPO)、Tri-n-butylphosphate(TBP)、及び抽出媒体であるn-ドデカン(n-dodecane)を混合した抽出溶媒を使用して4価、6価及び3価のアクチノイドを硝酸塩溶液から抽出分離する。

また、非特許文献1では、配位子としてCMPO及びTBPを溶解した混合溶媒を抽出溶媒として用い、DTPA-硝酸塩溶液を水相として用いた、液/液分配抽出法により、3価のアクチノイドとランタノイドを分離する方法が開示されている。

また、非特許文献2では、配位子としてDHDECMP及びTBPを溶解したベンゼンを抽出溶媒として用い、硝酸溶液を水相として用いた、液/液分配抽出法により、3価及び4価のアクチノイドを分離する方法が開示されている。

また、非特許文献3では、配位子としてDMDBTDMA及びDMDOHEMAを溶解したイオン液体を抽出溶媒として用い、硝酸溶液を水相として用いた、液/液分配抽出法により、3価及び4価のアクチノイドを分離する方法が開示されている。

また、非特許文献4では、配位子としてTODGAを溶解したn-ドデカンを抽出溶媒として用いた、液/液分配抽出法により、アクチノイドを分離する方法が開示されている。

Field of industrial application (In Japanese)

本発明は、金属元素の分離方法に関するものである。

Scope of claims (In Japanese)
【請求項1】
 
水溶液から特定の金属元素を選択的に分離する方法であって、
前記特定の金属元素を含む第1の酸性水溶液と、下限臨界溶解温度を有するとともに親水性骨格及び疎水性骨格を有する温度応答性ポリマーと、疎水性官能基を有するとともに無極性溶媒に溶解可能な配位子と、を前記下限臨界溶解温度よりも低い温度で混合して抽出用溶液を調製する工程と、
前記抽出用溶液を前記下限臨界溶解温度よりも高い温度に昇温し、当該抽出用溶液を、前記温度応答性ポリマーを含む第1のゲル相と、第1の水相と、に分離して、前記第1のゲル相に前記金属元素を抽出分離する工程と、
前記第1のゲル相を前記下限臨界溶解温度よりも高い温度で回収し、当該第1のゲル相と、第2の酸性水溶液と、を当該下限臨界溶解温度よりも低い温度で混合して逆抽出用溶液を調製する工程と、
前記逆抽出用溶液を前記下限臨界溶解温度よりも高い温度に昇温し、当該逆抽出用溶液を第2のゲル相と第2の水相とに分離して、前記第2の水相に前記金属元素を逆抽出する工程と、
を含むことを特徴とする金属元素の分離方法。

【請求項2】
 
前記第1の酸性水溶液に用いる酸と、前記第2の酸性水溶液に用いる酸の種類が異なることを特徴とする請求項1に記載の金属元素の分離方法。

【請求項3】
 
前記第1の酸性水溶液に用いる酸と、前記第2の酸性水溶液に用いる酸の濃度が異なることを特徴とする請求項1に記載の金属元素の分離方法。

【請求項4】
 
前記逆抽出用溶液を調製する工程の前に、前記下限臨界溶解温度よりも高い温度であって、前記第1の酸性水溶液に用いる酸と同じ酸を含む酸性水溶液を用いて、前記第1のゲル相を洗浄する工程をさらに含むことを特徴とする請求項1乃至3のいずれか一項に記載の金属元素の分離方法。

【請求項5】
 
前記温度応答性ポリマーが、N-置換アルキルアミド骨格、N-置換アリールアミド骨格、アミド骨格、ビニルエーテル骨格、又はメタクリレート骨格を有することを特徴とする請求項1乃至4のいずれか一項に記載の金属元素の分離方法。

【請求項6】
 
前記温度応答性ポリマーが、Poly(N-isopropylacrylamide)、当該ポリマーの誘導体、又は当該ポリマーを形成するモノマーを含む共重合体であることを特徴とする請求項1乃至4のいずれか一項に記載の金属元素の分離方法。

【請求項7】
 
前記配位子が、前記第1のゲル相に抽出可能な配位子であることを特徴とする請求項1乃至6のいずれか一項に記載の金属元素の分離方法。

【請求項8】
 
前記抽出用溶液を昇温する前、昇温中、又は昇温直後に、前記抽出用溶液の酸性度を調整する工程をさらに含むことを特徴とする請求項1乃至7のいずれか一項に記載の金属元素の分離方法。

【請求項9】
 
前記温度応答性ポリマー(a)の添加量が、前記第1の酸性水溶液(b)に対する質量比(a/b)で1/500以下であることを特徴とする請求項1乃至8のいずれか一項に記載の金属元素の分離方法。
IPC(International Patent Classification)
F-term
State of application right Registered
Reference ( R and D project ) (In Japanese)平成20年度原子力基礎基盤戦略研究イニシアティブ「静電力と表面機能制御によるナノ流体核種分離システムの開発」
平成26年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業「難分析核種用マイクロスクリーニング分析システムの開発」
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