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LAMINATE AND MANUFACTURING METHOD THEREOF UPDATE_EN meetings foreign

Patent code P190016160
Posted date Jun 27, 2019
Application number P2018-031293
Publication number P2019-145477A
Date of filing Feb 23, 2018
Date of publication of application Aug 29, 2019
Inventor
  • (In Japanese)間宮 幹人
  • (In Japanese)秋本 順二
Applicant
  • National Institute of Advanced Industrial Science and Technology
Title LAMINATE AND MANUFACTURING METHOD THEREOF UPDATE_EN meetings foreign
Abstract PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a laminate for use in a negative electrode of a lithium ion secondary battery that has a high capacity and is excellent in safety, economy, and cycle characteristics.
SOLUTION: A laminate includes a conductive substrate and a composite layer provided on the conductive substrate. The composite layer includes a plurality of silicon oxide particles and a conductive substance that exists in a gap between the plurality of silicon oxide particles. The average particle diameter of the silicon oxide particles is 1.0 μm or less. The laminate further includes a conductive layer provided on the composite layer and including the conductive substance. The thickness of the conductive layer is 20 μm or less.
Outline of related art and contending technology (In Japanese)

リチウムイオン二次電池は、正極活物質を含む正極と、負極活物質を含む負極と、これらの間に介在する電解質から主に構成されている。リチウムイオン二次電池の性能は、正極および負極の電極活物質の特性に大きく依存する。黒鉛やハードカーボン等の炭素系材料がリチウムイオン二次電池の負極活物質として広く普及している。炭素系材料を負極活物質として用いたリチウムイオン二次電池の理論充電容量は372mAh/gである。自動車や携帯電話等でリチウムイオン二次電池が普及するにつれて、充電容量増加のニーズが高まっている。

負極活物質としてケイ素を用いたリチウムイオン二次電池の理論充電容量は約4200mAh/gである。このため、ケイ素が次世代の活物質と期待され、ケイ素を用いた負極活物質の開発が進められている。しかし、ケイ素の体積膨張・収縮率は400%とも言われ、充放電でのリチウムの挿入脱離時に膨張収縮が生じる。このため、ケイ素を負極に用いたリチウムイオン二次電池は、可逆的な充放電反応を行うことが非常に困難である。大きな膨張収縮の解決策の1つとして、一酸化ケイ素をはじめとする酸化ケイ素を負極活物質として用いる試みがある。

一酸化ケイ素の充電反応は以下の反応式に従って起こる。
4SiO+17.2Li+7.2e→3Li4.4Si+Li4SiO4
Li4SiO4は安定物質であるため、充放電で不可逆容量の要素となる。一方、Li4.4Siのみを負極活物質として用いたリチウムイオン二次電池の理論容量は2011mAh/gであり、炭素系材料を負極活物質として用いたリチウムイオン二次電池の理論充電容量の5倍を超える。しかしながら、一酸化ケイ素は絶縁性であるため、電極として作用させるには導電性を付与する必要がある。

一般に、二次電池用の電極は、集電体表面に活物質と導電助剤をバインダーで接着して作製される。このような従来手法に従い、導電助剤をコーティングしたSiOまたはSiOxの粉末と、黒鉛と、バインダーの混合物を銅箔に塗布し、乾燥後に加圧成形して作製した負電極が知られている(特許文献1)。この負電極を用いたリチウムイオン二次電池の充電容量は、初期不可逆容量を除いて約1500mAh/gで、理論値の約75%である。このように、高充電容量のリチウムイオン二次電池の負極活物質として酸化ケイ素SiOxが有望であることは知られているが、酸化ケイ素を負極活物質として用いたリチウムイオン二次電池で、理論充電容量に近い充電容量で充放電するものは開発されていない。

Field of industrial application (In Japanese)

本発明は、安全性と経済性に優れ、高容量で高サイクル特性を備えるリチウムイオン二次電池の負極に用いる積層体とその製造方法に関する。

Scope of claims (In Japanese)
【請求項1】
 
導電性基材と、
前記導電性基材上に設けられ、平均粒径1.0μm以下の複数の酸化ケイ素の粒子と、前記複数の酸化ケイ素の粒子の隙間に存在する導電性物質とを備える複合層と、
を有する積層体。

【請求項2】
 
請求項1において、
前記酸化ケイ素が一酸化ケイ素である積層体。

【請求項3】
 
請求項1において、
前記複数の酸化ケイ素の粒子が、非晶質酸化ケイ素の粒子とケイ素の粒子の混合物である積層体。

【請求項4】
 
請求項1において、
前記酸化ケイ素が非晶質酸化ケイ素である積層体。

【請求項5】
 
請求項1から4のいずれかにおいて、
前記複合層上に設けられ、前記導電性物質を含有する導電層をさらに有する積層体。

【請求項6】
 
請求項5において、
前記導電層の厚さが20μm以下である積層体。

【請求項7】
 
蒸着またはスパッタリングによって、複数の酸化ケイ素の粒子を含む酸化ケイ素層を導電性基材上に形成する成膜工程と、
導電性物質と結着剤とを含有する混合物を前記酸化ケイ素層上に塗布し、前記酸化ケイ素層に前記導電性物質を浸透させるとともに、前記酸化ケイ素層上に前記導電性物質を含有する導電層を形成する塗布工程と、
を有する積層体の製造方法。

【請求項8】
 
蒸着またはスパッタリングによって、複数の酸化ケイ素の粒子を含む酸化ケイ素層を導電性基材上に形成する成膜工程と、
前記酸化ケイ素層を酸化して非晶質酸化ケイ素層に変換する酸化工程と、
導電性物質と結着剤とを含有する混合物を前記非晶質酸化ケイ素層上に塗布し、前記非晶質酸化ケイ素層に前記導電性物質を浸透させるとともに、前記非晶質酸化ケイ素層上に前記導電性物質を含有する導電層を形成する塗布工程と、
を有する積層体の製造方法。

【請求項9】
 
蒸着またはスパッタリングによって、複数の酸化ケイ素の粒子を含む酸化ケイ素層を導電性基材上に形成する成膜工程と、
前記酸化ケイ素層を加熱して非晶質酸化ケイ素およびケイ素から構成される混合層に変換する加熱工程と、
導電性物質と結着剤とを含有する混合物を前記混合層上に塗布し、前記混合層に前記導電性物質を浸透させるとともに、前記混合層上に前記導電性物質を含有する導電層を形成する塗布工程と、
を有する積層体の製造方法。

【請求項10】
 
請求項7から9のいずれかにおいて、
前記酸化ケイ素が一酸化ケイ素である積層体の製造方法。

【請求項11】
 
正極と、請求項1から6のいずれかの積層体を備える負極と、電解質とを有するリチウムイオン二次電池。
IPC(International Patent Classification)
F-term
Drawing

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JP2018031293thum.jpg
State of application right Published
Reference ( R and D project ) Advances Coating Technology Research Center,AIST
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