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g-C3N4フィルムの製造方法およびその利用 UPDATE 外国出願あり

国内特許コード P190016284
整理番号 08105
掲載日 2019年8月21日
出願番号 特願2014-553237
登録番号 特許第6371223号
出願日 平成25年12月24日(2013.12.24)
登録日 平成30年7月20日(2018.7.20)
国際出願番号 JP2013084543
国際公開番号 WO2014098251
国際出願日 平成25年12月24日(2013.12.24)
国際公開日 平成26年6月26日(2014.6.26)
優先権データ
  • 特願2012-280283 (2012.12.21) JP
発明者
  • 宮島 大吾
  • 荒添 弘樹
  • 川本 益揮
  • 赤池 幸紀
  • 小泉 美子
  • 相田 卓三
出願人
  • 国立研究開発法人理化学研究所
発明の名称 g-C3N4フィルムの製造方法およびその利用 UPDATE 外国出願あり
発明の概要 簡便かつ容易な取り扱いが可能なg-Cを提供するために、Xm-で表される化合物(Xは、グアニジウムイオン等であり、Ym-は陰イオンである)を原料として加熱し、当該化合物またはその反応物を気化させて、表面が負電荷を帯びているまたは表面にπ電子を有している加熱した基材の表面に付着させ、当該基材上で重合させてg-Cを生成させて、g-Cのフィルムを製造する。
従来技術、競合技術の概要

炭素および窒素等のユビキタス元素からなる有機光触媒は、環境および資源に配慮した材料として注目されている。グラファイト状窒化炭素(Graphitic carbon nitride,g-C)は、水の光分解によって水素を発生させるポリマーであり(非特許文献1)、耐光性に優れる不均一系有機光触媒である。化石燃料を原料として用いる水素生産プロセスでは製造過程で二酸化炭素が発生するが、g-Cによる水の光分解を用いれば二酸化炭素が発生しないため、環境に配慮したクリーンエネルギーの提供が可能となる。

g-Cは、例えば、モノマーとして、シアナミド(非特許文献2)、メラミン(非特許文献3)、尿素(非特許文献4)、チオ尿素(非特許文献6)、またはジシアンジアミド(非特許文献5)等を用い、逐次重合することによって、水に不溶な粉末状ポリマーとして製造することができる。また、非特許文献7には、ジシアンジアミドの溶液をスピンコートし、加熱して、シート状のg-Cを得たことが記載されている。

産業上の利用分野

本発明は、グラファイト状窒化炭素(g-C)のフィルムを製造する方法、ならびに、当該方法によって製造されたg-Cのフィルムおよび当該g-Cのフィルムの利用に関する。

特許請求の範囲 【請求項1】
m-で表される化合物(Xは、グアニジウムイオン、メラミニウムイオン、メラミウムイオン、メレミウムイオン、下記式(I)で示されるグアニジン誘導体イオン、または下記式(II)で示されるグアニジン誘導体イオンであり、Ym-は陰イオンであり、mはYの価数である)を原料として加熱し、当該化合物またはその反応物を気化させて、表面が負電荷を帯びているまたは表面にπ電子を有している加熱した基材の表面に付着させ、当該基材上で当該化合物またはその反応物を重合させてグラファイト状窒化炭素を生成させる、グラファイト状窒化炭素のフィルムの製造方法。
【化1】
(省略)
(式(I)および(II)中、R、RおよびRは、互いに独立して、アミノ基、ニトロ基、炭素数1~10のアルキル基、-(CO)-R(n=1~10、Rは炭素数1~4のアルキル基)、ハロゲン、または一級アミド基を表す。)

【請求項2】
上記Ym-は、CO2-、SO2-、Cl、またはRCOO(Rは、炭素数1~10のアルキル基、アルケニル基、ハロゲン化アルキル基、カルボキシ基、カルボキシアルキル基、または置換されていてもよいフェニル基)である、請求項1に記載の製造方法。

【請求項3】
上記Ym-は、CO2-またはCHCOOである、請求項1または2に記載の製造方法。

【請求項4】
上記Xは、グアニジウムイオン、メラミニウムイオン、メラミウムイオンまたはメレミウムイオンである、請求項1~3の何れか1項に記載の製造方法。

【請求項5】
上記Xは、グアニジウムイオンである、請求項1~4の何れか1項に記載の製造方法。

【請求項6】
上記基材は、ガラス、石英ガラス、酸化インジウムスズ(ITO)ガラス、フッ素ドープ酸化スズ(FTO)ガラス、シリコン、グラファイト、またはグラッシーカーボンの基板である、請求項1~5の何れか1項に記載の製造方法。

【請求項7】
上記化合物および基材を300~700℃で加熱する、請求項1~6の何れか1項に記載の製造方法。

【請求項8】
請求項1~7の何れか1項に記載の製造方法によって製造されたグラファイト状窒化炭素のフィルムを水に浸漬し、光を照射することによって水素を製造する方法。

【請求項9】
CO2-またはXCHCOOで表される化合物(Xは、グアニジウムイオン、メラミニウムイオン、メラミウムイオン、メレミウムイオン、下記式(I)で示されるグアニジン誘導体イオン、または下記式(II)で示されるグアニジン誘導体イオンである)を原料として加熱し、重合させてグラファイト状窒化炭素を生成させる、グラファイト状窒化炭素の製造方法。
【化2】
(省略)
(式(I)および(II)中、R、RおよびRは、互いに独立して、アミノ基、ニトロ基、炭素数1~10のアルキル基、-(CO)-R(n=1~10、Rは炭素数1~4のアルキル基)、ハロゲン、または一級アミド基を表す。)

【請求項10】
上記Xは、グアニジウムイオンである、請求項に記載の製造方法。

【請求項11】
単層または多層のシート構造を有する、グラファイト状窒化炭素のフィルム。

【請求項12】
上記シート構造は、メレム構造単位が二次元方向に架橋されたシート構造である、請求項11に記載のグラファイト状窒化炭素のフィルム。

【請求項13】
メレム構造単位が二次元方向に架橋されたシート構造を有するグラファイト状窒化炭素のフィルムであって、面外X線回折においてシート間距離に由来するピークのみが得られる、グラファイト状窒化炭素のフィルム。

【請求項14】
上記シート間距離は、3.17Åから3.26Åの範囲である、請求項13に記載のグラファイト状窒化炭素のフィルム。

【請求項15】
0.2Vの定電圧を印加しながら420nm以上の可視光を照射した場合の光電流が0.8μA/cm2以上である、グラファイト状窒化炭素のフィルム。

【請求項16】
透明性を有する、グラファイト状窒化炭素のフィルム。

【請求項17】
請求項11~16の何れか1項に記載のグラファイト状窒化炭素のフィルムが表面に固定化されている、基材。

【請求項18】
請求項11~16の何れか1項に記載のグラファイト状窒化炭素のフィルムが表面に固定化されている、導電性基板。
国際特許分類(IPC)
Fターム
出願権利状態 登録
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