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ガス拡散電極用触媒層、その製造方法、膜電極接合体および燃料電池

国内特許コード P190016405
整理番号 13T02-A他
掲載日 2019年10月18日
出願番号 特願2014-190596
公開番号 特開2015-092464
登録番号 特許第6086497号
出願日 平成26年9月18日(2014.9.18)
公開日 平成27年5月14日(2015.5.14)
登録日 平成29年2月10日(2017.2.10)
優先権データ
  • 特願2013-209480 (2013.10.4) JP
発明者
  • 山口 猛央
  • 小倉 俊
  • 田巻 孝敬
  • 渕上 輝顕
  • 北本 仁孝
  • 黒木 秀記
出願人
  • 国立大学法人東京工業大学
発明の名称 ガス拡散電極用触媒層、その製造方法、膜電極接合体および燃料電池
発明の概要 【課題】カーボン担体フリーでの利用を実現し得るガス拡散電極用触媒層およびその製造方法、並びに膜電極接合体および燃料電池を提供する。
【解決手段】本発明のガス拡散電極用触媒層は、焼結体よりなり、ナノ粒子が連結して電子伝導性を有するネットワーク状金属触媒と、このネットワーク状金属触媒と少なくとも一部が接触するイオン伝導体とを具備する。また、本発明の膜電極接合体は、アノード触媒層とカソード触媒層との間に固体高分子電解質膜が配置された膜電極接合体であって、アノード触媒層およびカソード触媒層の少なくとも一方に前述のガス拡散電極用触媒層を用いるものである。
【選択図】図3
従来技術、競合技術の概要 燃料電池は、電解質を一対の電極で挟持した構成を有し、一方の電極に燃料を、他方の電極に酸化剤を供給することにより、化学エネルギーを電気エネルギーに高効率で変換する発電機である。燃料電池の種類は、電解質の種類により固体高分子型、リン酸型、溶融炭酸塩型、固体酸化物型等に分類される。このうち固体高分子形燃料電池は、エネルギー変換効率の高さ、小型化の観点から注目を集め、燃料電池自動車、定置用コーンジェネレーションシステム、可搬電源、情報機器用電源等への応用が期待されている。

固体高分子形燃料電池は、電解質によってカチオン交換型とアニオン交換型に分類される。カチオン交換型電解質を用いる場合は、電極の雰囲気が酸性となり、アニオン交換型電解質を用いる場合は、電極の雰囲気がアルカリ性となる。触媒層は、電解質の分類や供給燃料により異なるが、通常、白金又は白金合金等の金属触媒、これを担持したカーボン
粉末、イオン伝導体を含有する。

固体高分子形燃料電池の特性向上には、電極(アノードおよびカソード)に配設される触媒層の性能向上が不可欠となる。このため、触媒層について精力的な研究開発が行われ、多数の提案がなされてきた。

非特許文献1においては、アノード側の水素の酸化反応およびカソード側の酸素の還元反応の触媒活性を上げるために、カーボンナノチューブ等の炭素材料に金属触媒を担持させた電極触媒が提案されている。また、非特許文献2においては、白金ナノ粒子のサイズ制御と、担持体であるカーボンの熱処理によるグラファイト化により耐久性が向上することを報告している。なお、特許文献1には、ネットワーク状構造を成し、内部が中空のナノ粒子を薬剤に利用する技術が開示されている。
産業上の利用分野 本発明は、電気化学反応を利用して発電する燃料電池に関する。また、燃料電池等に好適に適用できる膜電極接合体、ガス拡散電極用触媒層およびその製造方法に関する。
特許請求の範囲 【請求項1】
焼結体よりなり、ナノ粒子が連結して電子伝導性を有するネットワーク状金属触媒と、
前記ネットワーク状金属触媒と少なくとも一部が接触するイオン伝導体とを具備し、前記ネットワーク状金属触媒は、カーボン担体フリーであるガス拡散電極用触媒層。

【請求項2】
前記ネットワーク状金属触媒が、カプセル状触媒、ロッド状触媒およびシート状触媒の少なくともいずれかである請求項1に記載のガス拡散電極用触媒層。

【請求項3】
前記イオン伝導体は、カチオン伝導体又はアニオン伝導体である請求項1又は2に記載のガス拡散電極用触媒層。

【請求項4】
厚みが10μm以下、より好ましくは2μm以下、さらに好ましくは0.5μm以下である請求項1~3のいずれか1項に記載のガス拡散電極用触媒層。

【請求項5】
アノード触媒層とカソード触媒層との間に固体高分子電解質膜が配置された膜電極接合体であって、
前記アノード触媒層および前記カソード触媒層の少なくとも一方に、請求項1~4のいずれか1項に記載のガス拡散電極用触媒層を用いる膜電極接合体。

【請求項6】
請求項1~5のいずれか1項に記載のガス拡散電極用触媒層を具備する燃料電池。

【請求項7】
高分子電解質膜と、前記高分子電解質膜を挟持するアノードユニットおよびカソードユニットを備え、
前記ガス拡散電極用触媒層を、前記アノードユニットおよび前記カソードユニットの少なくともいずれかの前記高分子電解質膜と接する位置に配置する請求項6に記載の燃料電池。

【請求項8】
所望の形状を有し、第1の極性を有する鋳型を形成する工程(a)と、
前記鋳型表面に、前記第1の極性とは反対の第2の極性を有し、触媒ナノ粒子を含有する金属系ナノ粒子を吸着、若しくはその場で成長させる工程(b)と、
工程(b)後に、焼結処理によりネットワーク状金属触媒を得る工程(c)と、
イオン伝導体を、前記ネットワーク状金属触媒と接触部位を有するように触媒層内に組み込む工程(d)とを具備し、
工程(d)の前記イオン伝導体は、下記(i)~(iii)の少なくともいずれかであり、前記ネットワーク状金属触媒は、カーボン担体フリーであるガス拡散電極用触媒層の製造方法。
(i)工程(a)によって組み込まれた前記鋳型に含まれている成分である。
(ii)工程(c)の後に、前記鋳型に含まれている成分を前駆体として、変換することにより得られるものである。
(iii)工程(c)の後に、新たに加えることにより導入するものである。

【請求項9】
前記ネットワーク状金属触媒は、カプセル状、ロッド状およびシート状の少なくともいずれかであり、
前記ネットワーク状金属触媒の内部、若しくは外部に、前記イオン伝導体が設けられている請求項8に記載のガス拡散電極用触媒層の製造方法。

【請求項10】
前記焼結処理は、超臨界処理、若しくは亜臨界処理である請求項8又は9に記載のガス拡散電極用触媒層の製造方法。

【請求項11】
前記鋳型は、プレ鋳型粒子の表面を修飾して、表面が前記第1の極性を有する鋳型粒子からなる請求項8~10のいずれか1項に記載のガス拡散電極用触媒層の製造方法。
画像

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出願権利状態 登録
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