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水電気分解装置、膜電極接合体、Ru系ナノ粒子連結触媒およびRu系ナノ粒子連結触媒層の製造方法、燃料電池並びにメタンの水素化用触媒

国内特許コード P190016406
整理番号 13T02-A他
掲載日 2019年10月18日
出願番号 特願2017-091371
公開番号 特開2018-188701
出願日 平成29年5月1日(2017.5.1)
公開日 平成30年11月29日(2018.11.29)
発明者
  • 山口 猛央
  • 山口 貴正
  • 杉田 佳之
  • 田巻 孝敬
  • 黒木 秀記
出願人
  • 国立大学法人東京工業大学
発明の名称 水電気分解装置、膜電極接合体、Ru系ナノ粒子連結触媒およびRu系ナノ粒子連結触媒層の製造方法、燃料電池並びにメタンの水素化用触媒
発明の概要 【課題】耐久性に優れ、カーボン担体フリーでも触媒効率を高めることが可能な水電気分解装置、燃料電池、膜電極接合体、Ru系ナノ粒子連結触媒層およびその製造方法、並びにメタンの水素化法を提供する。
【解決手段】本発明の水電気分解装置1は、水を電気分解して水素と酸素を発生する水電気分解装置1であって、電解質(固体高分子形電解質膜5、イオン伝導体4)と、電解質と接するアノード電極10と、電解質と接し、アノード電極10と外部回路を通じて接続される、水素ガスを発生するカソード電極20とを備え、アノード電極10の電解質と接する表面の少なくとも一部に、Ru含有金属ナノ粒子が連結した焼結体よりなる、電子伝導性を示すRu系ナノ粒子連結触媒3が用いられる。
【選択図】図4
従来技術、競合技術の概要 水電解は、二酸化炭素を発生することなく電力から水素に変換できるので、再生可能エネルギーを水素エネルギーとして貯蔵する電力-水素貯蔵システムとして注目を集めている。水電解方式には、アルカリ水電解、固体高分子形水電解、高温水電解等がある。このうち固体高分子形水電解は、固体高分子形電解質膜を一対の電極で挟持した構成を成し、一方の電極から酸素ガスを、他方の電極から水素ガスを発生させる。一対の電極間距離が小さく、高電流密度運転に有利な方式のため、精力的に研究開発が行われている。

特に、高性能化のキーとなる電極の触媒層について種々の提案がなされている。例えば、非特許文献1には、担持体フリーのIr,Ru酸化物粒子を用いた触媒層が提案されている。また、非特許文献2には、カーボン担持にPt-M(M=Ir,Re,Ru,Pd),Pt-Ru-M(M=Ir,Pd)粒子を担持させた触媒層が提案されている。更に、非特許文献3には、ステンレスメッシュに担持させたNi,Fe酸化物を用いる触媒層が開示され、非特許文献4には、Niメッシュに担持させたNi,Fe酸化物粒子を用いる触媒層が提案されている。

なお、本発明者らは、先般、水電解分解装置に関する技術ではないが、燃料電池に好適なナノ粒子連結構造を有する技術を提案した(特許文献1)。
産業上の利用分野 本発明は、水を電気分解して水素ガスおよび酸素ガスを発生する水電気分解装置に関する。また、Ru系ナノ粒子連結触媒およびRu系ナノ粒子連結触媒層の製造方法、前記触媒を用いた膜電極接合体に関する。更に、電気エネルギーを取り出す燃料電池およびメタンの水素化用触媒に関する。
特許請求の範囲 【請求項1】
水を電気分解して水素と酸素を発生する水電気分解装置であって、
電解質と、
前記電解質と接するアノード電極と、
前記電解質と接し、前記アノード電極と外部回路を通じて接続される、水素ガスを発生するカソード電極とを備え、
前記アノード電極の前記電解質と接する表面の少なくとも一部に、Ru含有金属ナノ粒子が連結した焼結体よりなる、電子伝導性を示すRu系ナノ粒子連結触媒を含むアノード触媒層が用いられる水電気分解装置。

【請求項2】
前記Ru系ナノ粒子連結触媒が、カプセル状触媒、ロッド状触媒およびシート状触媒の少なくともいずれかである請求項1に記載の水電気分解装置。

【請求項3】
前記Ru系ナノ粒子連結触媒は、カーボン担体フリーである請求項1又は2に記載の水電気分解装置。

【請求項4】
前記Ru系ナノ粒子連結触媒は、fcc構造を含む請求項1~3のいずれかに記載の水電気分解装置。

【請求項5】
前記アノード触媒層の厚みが、10μm以下である請求項1~4のいずれかに記載の水電気分解装置。

【請求項6】
アノード触媒層とカソード触媒層との間に固体高分子形電解質膜が配置された膜電極接合体であって、
前記アノード触媒層および前記カソード触媒層の少なくとも一方に、焼結体よりなり、Ru含有金属ナノ粒子が連結して電子伝導性を示すRu系ナノ粒子連結触媒が用いられる膜電極接合体。

【請求項7】
前記アノード触媒層の厚みが、10μm以下である請求項6に記載の膜電極接合体。

【請求項8】
前記Ru系ナノ粒子連結触媒は、カーボン担体フリーである請求項6又は7に記載の膜電極接合体。

【請求項9】
前記Ru系ナノ粒子連結触媒は、fcc構造を含む請求項6~8のいずれかに記載の膜電極接合体。

【請求項10】
所望の形状を有し、第1の極性を有する鋳型を形成する工程(a)と、
前記鋳型の表面に、前記第1の極性とは反対の第2の極性を有し、Ru含有金属ナノ粒子を吸着、若しくはその場で成長させる工程(b)と、
工程(b)後に、焼結処理によりRu系ナノ粒子連結触媒を得る工程(c)と、
前記Ru系ナノ粒子連結触媒と接触部位を有するイオン伝導体を組み込む工程(d)とを具備し、
工程(d)の前記イオン伝導体は、下記(i)~(iii)の少なくともいずれかあるRu系ナノ粒子連結触媒層の製造方法。
(i)工程(a)によって組み込まれた前記鋳型に含まれている成分である。
(ii)工程(c)の後に、前記鋳型に含まれている成分を前駆体として、変換することにより得られるものである。
(iii)工程(c)の後に、新たに加えることにより導入するものである。

【請求項11】
前記Ru系ナノ粒子連結触媒は、カプセル状触媒、ロッド状触媒およびシート状触媒の少なくともいずれかであり、
前記Ru系ナノ粒子連結触媒の内部、若しくは外部に、前記イオン伝導体が設けられている請求項10に記載のRu系ナノ粒子連結触媒層の製造方法。

【請求項12】
前記焼結処理は、超臨界処理、若しくは亜臨界処理である請求項10又は11に記載のRu系ナノ粒子連結触媒層の製造方法。

【請求項13】
前記鋳型は、プレ鋳型粒子の表面を修飾して、表面が第1の極性を有する鋳型粒子からなる請求項10~12のいずれかに記載のRu系ナノ粒子連結触媒層の製造方法。

【請求項14】
焼結体よりなり、Ru含有金属ナノ粒子が連結して電子伝導性を有するRu系ナノ粒子連結触媒。

【請求項15】
アノード触媒層とカソード触媒層との間に固体高分子形電解質膜が配置された膜電極接合体を有する燃料電池であって、
前記膜電極接合体は、請求項6~9のいずれかに記載の膜電極接合体であり、
前記固体高分子形電解質膜は、前記Ru系ナノ粒子連結触媒と少なくとも一部が接触し、イオン伝導体を備える燃料電池。

【請求項16】
メタンガスを水素ガスに改質する触媒であって、
焼結体よりなり、Ru含有金属ナノ粒子が連結して電子伝導性を有するRu系ナノ粒子連結触媒が用いられるメタンの水素化用触媒。
画像

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thum_JPA 430188701_i_000002.jpg
出願権利状態 公開
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