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METHOD FOR PRODUCING HYDROCARBON meetings

Patent code P190016486
Posted date Nov 18, 2019
Application number P2012-198000
Publication number P2014-051472A
Patent number P5988243
Date of filing Sep 10, 2012
Date of publication of application Mar 20, 2014
Date of registration Aug 19, 2016
Inventor
  • (In Japanese)黎 暁紅
  • (In Japanese)馬 ▲亭▼
  • (In Japanese)陳 春
Applicant
  • (In Japanese)公立大学法人北九州市立大学
Title METHOD FOR PRODUCING HYDROCARBON meetings
Abstract PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a method for producing a hydrocarbon which can be carried out at a lower temperature and lower pressure than those in the conventional processes and produce a hydrocarbon from carbon dioxide and hydrogen with high efficiency.
SOLUTION: A method for producing a hydrocarbon comprises a step where a feedstock mixture comprising carbon dioxide, hydrogen and a linear paraffinic hydrocarbon having carbon atom number of 9 or less is brought into contact with a mixed catalyst in which a copper-zinc-based methanol synthesis catalyst having a particle size of 0.1-5 mm and a zeolite catalyst in which one or more metal selected from palladium, nickel and copper is supported on a zeolite having a particle size of 0.1-5 mm are mixed under conditions of a reaction temperature of 250-350°C and reaction pressure of 0.1-5 MPa to allow the carbon dioxide and hydrogen to react with each other in a gas phase in a state where the methanol synthesis catalyst in the mixed catalyst is covered with the paraffinic hydrocarbon in the feedstock mixture to produce a hydrocarbon.
Outline of related art and contending technology (In Japanese)

石油系または天然ガス系炭化水素のうち、常温常圧下ではガス状を呈するものを軽質炭化水素といい、主成分がプロパンおよびブタンであるものを圧縮し、あるいは同時に冷却して液状にしたものは液化石油ガス(LPG)とも呼ばれる。LPGは、可搬性に優れ、貯蔵や供給が比較的容易であることから、家庭用および業務用燃料として広く用いられている。LPGを始めとする軽質炭化水素は、天然ガスや原油から分離され、あるいは石油精製工程の副産物として回収されているが、LPGの需要の増大への対応、石炭や含炭素廃棄物の有効利用等の観点から、他の炭素源を原料とする炭化水素の合成法が研究されている。

触媒の存在下で一酸化炭素と水素を反応させ、炭化水素を製造する方法としては、フィッシャー・トロプシュ反応が広く知られている。また、一酸化炭素または二酸化炭素と水素との反応により得られるメタノールをさらに水素化することにより炭化水素を合成する方法により製造する方法が知られている。

一酸化炭素、二酸化炭素および水素の混合ガスからメタノールを気相反応により合成するプロセスは実用化されており(例えば、非特許文献1参照)、反応式は下記の式(1)および(2)で表される。
CO+2H2 = CH3OH+21.6kcal …(1)
CO2+3H2 = CH3OH+H2O+11.8kcal …(2)
上記の式(1)、(2)で表される反応は、いずれも体積減少を伴う発熱反応であるため、反応到達度を上昇させるためには、圧力を高く、温度を低くする必要がある。しかし、反応温度を低くすると反応速度が低下するため、これらの反応は触媒の存在下で行われる。気相合成法における実用的なメタノール合成触媒としては、銅-亜鉛触媒が挙げられる。酸化亜鉛系の触媒の活性温度は約400℃であるが、この温度では平衡変化率が低いので、非常に高い圧力(数10MPa)下で使用される。また銅系触媒は活性が高く、250~300℃、5~15MPaで使用される。

また、上記の式(1)、(2)の反応を用いた気相法に代わるプロセスとして、液相法によるメタノール合成法が提案されている(例えば、特許文献1~3参照)。

Field of industrial application (In Japanese)

本発明は、二酸化炭素と水素とを反応させて炭化水素を製造に関する方法の改良に関する。

Scope of claims (In Japanese)
【請求項1】
 
二酸化炭素と水素とを反応させて炭素数1~9の炭化水素を製造する方法であって、
粒子サイズが0.1~5mmの、銅-亜鉛-アルミナ混合酸化物を主成分とし、二酸化炭素と水素とからメタノールを合成する反応を触媒するメタノール合成触媒と、
粒子サイズが0.1~5mmの、ゼオライトにパラジウム、ニッケルおよび銅から選択される1または複数の金属を担持させたゼオライト触媒であり、メタノールと水素から炭化水素と水が生成する反応を触媒する炭化水素合成触媒とを混合した混合触媒に、
二酸化炭素、水素および炭素数9以下の直鎖パラフィン系炭化水素を含む気体状の原料混合物を、反応温度250~350℃、反応圧力0.1~5MPaの条件下で接触させ、
前記混合触媒中の前記メタノール合成触媒が前記原料混合物中の前記直鎖パラフィン系炭化水素で被覆された状態で二酸化炭素および水素を気相反応させ、炭化水素を製造する工程を有することを特徴とする炭化水素の製造方法。

【請求項2】
 
前記混合触媒中の前記メタノール合成触媒と前記炭化水素合成触媒の重量比が1:2~2:1であることを特徴とする請求項1記載の炭化水素の製造方法。

【請求項3】
 
前記直鎖パラフィン系炭化水素がn-ヘキサンであることを特徴とする請求項1または2記載の炭化水素の製造方法。

【請求項4】
 
前記ゼオライトが、ゼオライトZSM-5またはβ-ゼオライトであることを特徴とする請求項1から3のいずれか1項記載の炭化水素の製造方法。
IPC(International Patent Classification)
F-term
Drawing

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JP2012198000thum.jpg
State of application right Registered
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