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CATALYST AND METAL AIR BATTERY

Patent code P200016566
File No. P2018-109009
Posted date Feb 3, 2020
Application number P2018-109009
Publication number P2019-209288A
Date of filing Jun 6, 2018
Date of publication of application Dec 12, 2019
Inventor
  • (In Japanese)小川 哲志
  • (In Japanese)本橋 輝樹
  • (In Japanese)齋藤 美和
  • (In Japanese)鈴木 健太
Applicant
  • (In Japanese)学校法人神奈川大学
Title CATALYST AND METAL AIR BATTERY
Abstract PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a new positive electrode catalyst having excellent activity and durability in an environment where a metal air battery works.
SOLUTION: A catalyst has an amorphous or cryptocrystalline, composite metal oxy-hydroxide of Fe and Co. The ratio between Fe and Co contents (Fe: Co) is preferably 0.05:0.95-0.95:0.05 in terms of molar ratio.
Outline of related art and contending technology (In Japanese)

電気自動車(EV)の更なる普及には、ガソリン自動車並の航続距離を実現する高エネルギー密度蓄電池の開発が必要不可欠である。現在、現状のリチウムイオン二次電池を超える「革新型蓄電池」の一つとして、金属空気電池が注目を集めている。金属空気電池とは、負極活物質として亜鉛等の金属、正極活物質として空気中の酸素を用いる二次電池をいう。このような金属空気電池は、非常に高い理論エネルギー密度を達成する可能性がある。金属空気電池、特に金属として亜鉛を用いた亜鉛空気電池は、国内外の研究機関で古くから研究開発が行われているが(例えば、非特許文献1、2)、現在のところ、本格的な実用化には至っていない。

ところで、金属空気電池の空気極では、放電時には酸素(活物質)の4電子還元反応により水酸化物イオンが生成し、一方で、充電時には水酸化物イオンの4電子酸化反応により酸素が発生する。これら4電子の授受を伴う酸素還元反応(以下、「ORR」ということもある。)及び酸素発生反応(以下、「OER」ということもある。)は、速度論的に非常に遅い反応であることから充放電時に大きな過電圧が生じるため、ORR/OERを促進し得る高活性触媒が必要である。

具体的に、金属空気電池の各電極における充電反応及び放電反応は、以下の(1)~(4)の式のとおりである。なお、式(1)~(4)においては、便宜のため、負極として亜鉛を用いた例を示している。
(正極)
充電反応(酸素発生反応):4OH→O2+2H2O+4e ・・・(1)
放電反応(酸素還元反応):O2+2H2O+4e→4OH ・・・(2)
(負極)
充電反応:ZnO+H2O+2e→Zn+2OH ・・・(3)
放電反応:Zn+2OH→ZnO+H2O+2e ・・・(4)

ここで、金属空気電極においては、電解液として高濃度KOH水溶液の強アルカリ水溶液等を用いて、上記(1)、(4)式に関与する水酸化物イオンを供給する。そして、正極触媒は強アルカリ水溶液に浸漬されるため、優れた化学的安定性(特に、アルカリ耐久性)が求められる。

正極触媒として、白金、酸化ルテニウム、酸化イリジウム等の貴金属系触媒が高いORR/OER活性を示すことが知られている。しかしながら、これらに含まれる貴金属は稀少で高価であることから自動車用蓄電池等の大規模な実用化は困難である。したがって、遷移金属等、資源的に豊富な元素を主成分とする汎用的な高性能ORR/OER活性を示す正極触媒の開発が強く望まれている。

一方で近年では、正極触媒として、ペロブスカイト(ABO3)型遷移金属酸化物の開発が進められている。これまで、ペロブスカイトABO3構造における六配位(BO6)八面体のBサイトのエネルギー準位がt2g及びegに分裂した際、eg電子数が1でORR/OER活性が極大となることが報告されている(例えば、非特許文献3、4)。しかしながら、このような設計指針では、正極触媒のORR/OER活性のみに着目しており、金属空気電池の実用化に必要である化学的安定性については考慮されていない。また、正極触媒として、これまでBO6八面体配位構造を有するペロブスカイト型酸化物が主として研究されてきたが、他の金属-酸素配位構造を持つ化合物群については殆ど研究されていない。以上のような背景から、金属空気電池の動作環境下において実使用に耐え得る、有用な材料は見出されていない。

Field of industrial application (In Japanese)

本発明は、触媒及び金属空気電池に関する。

Scope of claims (In Japanese)
【請求項1】
 
非晶質又は潜晶質のFe及びCoの複合金属酸水酸化物を備える
触媒。

【請求項2】
 
FeとCoの含有量の比(Fe:Co)が、モル比で0.05:0.95~0.95:0.05である
請求項1に記載の触媒。

【請求項3】
 
当該触媒を用いて金属空気電池を構成した場合において、4MのKOH水溶液中で測定した酸素発生反応のTafel勾配が、50mV・dec-1以下である
請求項1又は2に記載の触媒。

【請求項4】
 
当該触媒を用いて金属空気電池を構成した場合に、4MのKOH水溶液中で測定した酸素発生反応の開始電位が、1.52V(vs.RHE)以下である
請求項1乃至3のいずれか1項に記載の触媒。

【請求項5】
 
当該触媒を用いて金属空気電池を構成した場合に、4MのKOH水溶液中で測定した酸素発生反応における電極面積当たりの電流密度が、測定電位1.6V(vs.RHE)において、50mA・cm-2以上である
請求項1乃至4のいずれか1項に記載の触媒。

【請求項6】
 
FeとCoの含有量の比(Fe:Co)が、モル比で0.75:0.25~0.92:0.08であり、
当該触媒を用いて金属空気電池を構成した場合において、4MのKOH水溶液中で測定した酸素発生反応のTafel勾配が、39mV・dec-1以下である
請求項1に記載の触媒。

【請求項7】
 
FeとCoの含有量の比(Fe:Co)が、モル比で0.20:0.80~0.60:0.40であり、
当該触媒を用いて金属空気電池を構成した場合に、4MのKOH水溶液中で測定した酸素発生反応における電極面積当たりの電流密度が、測定電位1.6V(vs.RHE)において、70mA・cm-2以上である
請求項1に記載の触媒。

【請求項8】
 
酸素発生反応のための
請求項1乃至7のいずれか1項に記載の触媒。

【請求項9】
 
金属空気電池における正極反応のための
請求項1乃至7のいずれか1項に記載の触媒。

【請求項10】
 
請求項1乃至9のいずれか1項に記載の触媒を正極触媒として含む
金属空気電池。
IPC(International Patent Classification)
F-term
Drawing

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JP2018109009thum.jpg
State of application right Published
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