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ハロゲン化金属ペロブスカイト化合物及びその製造方法 UPDATE

国内特許コード P200016766
整理番号 5915
掲載日 2020年4月9日
出願番号 特願2017-158857
公開番号 特開2019-034918
出願日 平成29年8月21日(2017.8.21)
公開日 平成31年3月7日(2019.3.7)
発明者
  • 金光 義彦
  • 山田 泰裕
  • 若宮 淳志
  • 保屋野 瑞希
  • 明石 涼
出願人
  • 国立大学法人京都大学
発明の名称 ハロゲン化金属ペロブスカイト化合物及びその製造方法 UPDATE
発明の概要 【課題】電気伝導度等の電気的・光学的特性の制御が可能なハロゲン化金属ペロブスカイト化合物及びその製造方法を提供する。
【解決手段】一般式(1A):
Rn(M1x1M21-x1)mXk (1A)
[式中、Rは同一又は異なって、1価のカチオンを示す。M1は同一又は異なって、周期表第14族の遷移金属を示す。M2は同一又は異なって、1価又は3価の遷移金属を示す。Xは同一又は異なって、ハロゲン原子を示す。0.8≦n≦1.2、0.8≦m≦1.2、2.8≦k≦3.2、0.750≦x1<1.000を示す。]
で表されるハロゲン化金属ペロブスカイト化合物。
【選択図】なし
従来技術、競合技術の概要

ハロゲン化金属ペロブスカイト化合物は、高い変換効率、簡便な作製手法から現在最も注目されている太陽電池材料の一つである。この物質の優れた特徴は、極めて高品質で欠陥の少ない試料が溶液プロセスで容易に作製できる点である。さらに、ハロゲン化金属ペロブスカイト化合物は、欠陥密度が極めて低く、高い発光量子効率を有することとペロブスカイト構造に起因するユニークな性質から、太陽電池に限らず発光・受光素子を含む広範なフォトニクス材料としても応用が期待されている。このハロゲン化金属ペロブスカイト化合物について、さらなる応用展開のためには、不純物置換によるキャリアドーピング技術の確立と、それによる電気伝導度等の電気的・光学的特性の制御が必要不可欠である。

キャリアドーピングは化学的元素置換によって行われることが多い。つまり、価数の異なるイオンを置換することで余剰キャリアを結晶内に導入する手法が用いられる。ハロゲン化金属ペロブスカイト化合物においては、電場印加、光励起等によるself-doping効果が報告されているが、欠陥が起源であるこのようなドーピングは結晶構造が大きく歪められるため、キャリアドーピングによる本質的な物性変化の制御には適していない。したがって、元素置換によるキャリアドーピングが必要であるが、ペロブスカイト型半導体における元素置換とキャリア密度制御とドープした半導体の性質についてはほとんど研究がなされていない。

元素置換によるキャリアドーピングの数少ない例としては、例えば、非特許文献1では、単結晶を作製する手法の一つである逆温度法を用い、出発材料(CH3NH3Br及びPbBr2)にBiBr3を加えることで、CH3NH3PbBr3単結晶への電子ドーピングが可能となることを報告している。

産業上の利用分野

本発明は、ハロゲン化金属ペロブスカイト化合物に関する。

特許請求の範囲 【請求項1】
一般式(1A):
Rn(M1x1M21-x1)mXk (1A)
[式中、Rは同一又は異なって、1価のカチオンを示す。M1は同一又は異なって、周期表第14族の遷移金属を示す。M2は同一又は異なって、1価又は3価の遷移金属を示す。Xは同一又は異なって、ハロゲン原子を示す。0.8≦n≦1.2、0.8≦m≦1.2、2.8≦k≦3.2、0.750≦x1<1.000を示す。]
で表されるハロゲン化金属ペロブスカイト化合物。

【請求項2】
単結晶材料である、請求項1に記載のハロゲン化金属ペロブスカイト化合物。

【請求項3】
前記一般式(1A)におけるRが、-R1NH3+又は-CR2(NH2)2+で表されるカチオン(R1はアルキル基を示す。R2は水素原子又はアルキル基を示す。)である、請求項1又は2に記載のハロゲン化金属ペロブスカイト化合物。

【請求項4】
ハロゲン化金属ペロブスカイト化合物の製造方法であって、
貧溶媒が入った密閉容器内に、前記密閉容器よりも容量が小さく前駆体溶液が入った開放容器を配置し、ハロゲン化金属ペロブスカイト化合物を析出させる工程を備え、
前記前駆体溶液は、一般式(2):
RnXk1 (2)
[式中、Rは同一又は異なって、1価のカチオンを示す。0.8≦n≦1.2、0.8≦k1≦1.2を示す。]
で表される化合物と、周期表第14族の遷移金属のハロゲン化物とを含んでいる、製造方法。

【請求項5】
製造されるハロゲン化金属ペロブスカイト化合物が、一般式(1):
Rn(M1xM21-x)mXk (1)
[式中、Rは同一又は異なって、1価のカチオンを示す。M1は同一又は異なって、周期表第14族の遷移金属を示す。M2は同一又は異なって、1価又は3価の遷移金属を示す。Xは同一又は異なって、ハロゲン原子を示す。0.8≦n≦1.2、0.8≦m≦1.2、2.8≦k≦3.2、0.750≦x≦1.000を示す。]
で表される化合物である、請求項4に記載の製造方法。

【請求項6】
前記一般式(1)におけるRが、-R1NH3+又は-CR2(NH2)2+で表されるカチオン(R1はアルキル基を示す。R2は水素原子又はアルキル基を示す。)である、請求項5に記載の製造方法。

【請求項7】
前記前駆体溶液が、さらに、1価又は3価の遷移金属のハロゲン化物を含んでいる、請求項4~6のいずれか1項に記載の製造方法。

【請求項8】
前記ハロゲン化金属ペロブスカイト化合物の析出が、20~80℃で行われる、請求項4~7のいずれか1項に記載の製造方法。
国際特許分類(IPC)
Fターム
出願権利状態 公開
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