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(In Japanese)熱電素子及びその製造方法

Patent code P210017385
File No. DP1895
Posted date Jan 20, 2021
Application number P2018-211021
Publication number P2020-077801A
Date of filing Nov 9, 2018
Date of publication of application May 21, 2020
Inventor
  • (In Japanese)加藤 将樹
  • (In Japanese)廣田 健
  • (In Japanese)稲垣 浩
Applicant
  • (In Japanese)学校法人同志社
Title (In Japanese)熱電素子及びその製造方法
Abstract (In Japanese)
【課題】
 熱電特性に優れた熱電素子及びその製造方法を提供する。
【解決手段】
 Na0.7-xCaxCoO2(x=0.13~0.17)型構造を有する熱電素子で、上記xは0.12~0.18の範囲であることが好ましい。上記の熱電素子を製造する際には、Co3O4、Na2CO3及びCaCO3を、Na:Ca:Co=0.7-x:x:1(x=0.13~0.17)のモル比となるように秤量し、混合を行い、混合粉末を調製し(工程A)、前記混合粉末を用いて成形を行い、所望の形状を有した成形体を得、得られた成形体を冷間等方圧プレス処理し(工程B)、その後、前記の冷間等方圧プレス処理された成形体を焼結する(工程C)。
【選択図】
 図1
Outline of related art and contending technology (In Japanese)省エネルギー、低炭素社会を実現する為に、廃熱の高度利用が必要不可欠である。その高度利用の一つが熱電発電であり、中・高温度領域で環境に優しく低コストの熱電素子が求められている。熱電材料は、ゼーベック効果を利用して温度差を電力に変える特性を有しており、近年注目を集めている。
従来の熱電材料は、Bi,Pb,Te,Sbなどの重元素から構成される化合物半導体であり、重元素であるがゆえの低融点や毒性、高温での蒸発や、酸化による劣化などの課題があった。

そこで、上記の課題を解決するための熱電材料として、一般的に高温大気中で安定であり、安価で無害なものが多い金属酸化物の中で特に優れたp型性能を示す層状酸化物であるNa0.7CoO2が報告された(下記の非特許文献1)。
層状コバルト酸化物のNa0.7CoO2は、低次元構造と電導性に由来する高い熱電特性を示すことが知られており、Na0.7CoO2の結晶構造において、Coイオンが三角格子構造を形成し、CoO2層の間にNaが挿入された積層構造をとる。このCoO2層内ではCo磁性イオンがスピンフラストレーションを示し、このスピンフラストレーションによる磁気ゆらぎが、熱電特性の向上をもたらすと考えられている。

しかし、この非特許文献1は単結晶での報告であり、多結晶体では結晶子の配向性の問題などで報告されている物性値に幅があって、高い性能指数を示すことが困難であり、より高い無次元性能指数ZTを示す組成の改良については知られていない。
発電効率は、無次元性能指数ZT=S2σT/κ〔ここでSはゼーベック係数(V/K)、σは電気伝導率(S/m)、Tは絶対温度(K)、κは熱伝導率(W/m・K)〕で評価され、より大きな値であることが好ましい。
Field of industrial application (In Japanese)本発明は、熱電特性に優れた熱電素子及びその製造方法に関する。
Scope of claims (In Japanese)
【請求項1】
 
Na0.7-xCaxCoO2(x=0.13~0.17)型構造を有することを特徴とする熱電素子。

【請求項2】
 
前記xが0.14~0.17の範囲であることを特徴とする請求項1に記載の熱電素子。

【請求項3】
 
請求項1に記載の熱電素子の製造方法であって、当該方法が、
工程A:Co3O4、Na2CO3及びCaCO3を、Na:Ca:Co=0.7-x:x:1(x=0.13~0.17)のモル比となるように秤量し、混合を行い、混合粉末を調製する工程と、
工程B:前記混合粉末を用いて成形を行い、所望の形状を有した成形体を得、得られた成形体を冷間等方圧プレス処理する工程と、
工程C:前記の冷間等方圧プレス処理された成形体をパルス通電加圧焼結する工程
を含むことを特徴とする熱電素子の製造方法。

【請求項4】
 
前記工程Cにおけるパルス通電加圧焼結を、不活性ガス雰囲気下で、50~200MPaの圧力、600~800℃の温度、および5~20分の保持時間の条件にて行うことを特徴とする請求項3に記載の熱電素子の製造方法。
Drawing

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thum_JPA 502077801_i_000002.jpg
State of application right Published
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