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(In Japanese)金属間化合物、水素吸放出材料、触媒及びアンモニアの製造方法

Patent code P210017409
File No. J1014-29WO
Posted date Jan 29, 2021
Application number P2019-529774
Date of filing Jul 12, 2018
International application number JP2018026287
International publication number WO2019013272
Date of international filing Jul 12, 2018
Date of international publication Jan 17, 2019
Priority data
  • P2017-135875 (Jul 12, 2017) JP
Inventor
  • (In Japanese)細野 秀雄
  • (In Japanese)ゴーン ユートン
  • (In Japanese)ウー ジャヂェン
  • (In Japanese)北野 政明
  • (In Japanese)横山 壽治
  • (In Japanese)魯 楊帆
  • (In Japanese)叶 天南
Applicant
  • (In Japanese)国立研究開発法人科学技術振興機構
  • (In Japanese)国立大学法人東京工業大学
Title (In Japanese)金属間化合物、水素吸放出材料、触媒及びアンモニアの製造方法
Abstract (In Japanese)安定性と活性の高い金属間化合物及びそれを用いた触媒の提供。
一般式(1)で表される金属間化合物を含有する水素吸放出材料。
RTX・・・・・(1)
(式中、Rは、ランタノイド元素を示し、
Tは、周期表第4周期又は第5周期に属する遷移金属を示し、
Xは、Si、Al又はGeを示す)
Outline of related art and contending technology (In Japanese)

代表的なアンモニア合成法であるハーバー・ボッシュ法は、Fe3O4に数質量%のAl2O3とK2Oを含んだ二重促進鉄(doubly promoted iron)を触媒として用い、この触媒に窒素と水素の混合気体を高温高圧条件下で接触させてアンモニアを製造する方法である。

一方、ハーバー・ボッシュ法の反応温度よりも低い温度でアンモニアを合成する方法が検討され、触媒活性成分としてルテニウム(Ru)を各種担体に担持させてアンモニア合成の触媒として用いる方法が提案されている(例えば特許文献1)。このRu等の遷移金属を用いた触媒は、その活性が非常に高いため、ハーバー・ボッシュ法で用いられている反応条件よりも、より温和な条件でアンモニアを合成することができることが知られている。例えばハーバー・ボッシュ法では400℃以上の反応温度及び10MPa以上の反応圧力が必要であるのに対し、Ruを用いた触媒では、約200℃の反応温度で、かつ1.1MPa以下、さらには大気圧程度の反応圧力でも反応が進行することが知られている。

また別のアンモニア合成触媒として、金属間化合物も検討されている。高い触媒活性を有するRu等の遷移金属と他の金属元素との金属間化合物が得られれば、安価な触媒にすることが期待できる。
アンモニア合成に活性を示す金属間化合物としては、CaNi5、Mg2Ni、Mg2Cu等のアルカリ金属又はアルカリ土類金属と、遷移金属との金属間化合物(特許文献2)や、CeFe2、CeCo2、CeRu2等の水素吸蔵合金として知られている金属間化合物(非特許文献1、2)が挙げられる。具体的には、非特許文献1では、触媒を金属の単体に代えて溶融法で作製したCeFe2、CeRu2、CeCo2等の金属間化合物の粉末を用いてアンモニア合成を行った調査結果が報告されている。
また、AB5型金属間化合物と表わされる金属間化合物を還元した水素化物AB5H~6を触媒として用いる方法も提案されている。具体的には前記AB5型金属間化合物として、AがLaを主成分とするミッシュメタル(mischmetal)、BがNiの金属間化合物であり、BET比表面積が0.02m2/gである金属間化合物を還元した水素化物を触媒として用いることで、室温でのアンモニア合成が可能であることが報告されている(非特許文献3)。

また、金属間化合物は、水素を吸蔵することで脆化し、破砕され、水素が抜けることによって微細な金属間化合物が得られることが知られている。

Field of industrial application (In Japanese)

本発明は、金属間化合物、遷移金属担持金属間化合物、水素吸放出材料、触媒及び当該触媒を用いたアンモニアの製造方法に関する。

Scope of claims (In Japanese)
【請求項1】
 
一般式(1)で表される金属間化合物を含有する水素化反応活性化剤。
RTX・・・・・(1)
(式中、Rは、ランタノイド元素を示し、
Tは、周期表第4周期又は第5周期に属する遷移金属を示し、
Xは、Si、Al又はGeを示す。)

【請求項2】
 
一般式(1)で表される金属間化合物の使用方法であって、前記金属間化合物と水素を接触させることにより、水素分子の結合を活性化すること、を特徴とする金属間化合物の使用方法。
RTX・・・・・(1)
(式中、Rは、ランタノイド元素を示し、
Tは、周期表第4周期又は第5周期に属する遷移金属を示し、
Xは、Si、Al又はGeを示す。)

【請求項3】
 
一般式(1)で表される金属間化合物を含む触媒。
RTX・・・・・(1)
(式中、Rは、ランタノイド元素を示し、
Tは、周期表第4周期又は第5周期に属する遷移金属を示し、
Xは、Si、Al又はGeを示す。)

【請求項4】
 
アンモニア合成用触媒である請求項3記載の触媒。

【請求項5】
 
一般式(1)で表される金属間化合物に、遷移金属Mを担持した遷移金属担持金属間化合物。
RTX・・・・・(1)
(式中、Rは、ランタノイド元素を示し、
Tは、周期表第4周期又は第5周期に属する遷移金属を示し、
Xは、Si、Al又はGeを示す。)

【請求項6】
 
請求項5記載の遷移金属担持金属間化合物を含有する水素化反応活性化剤。

【請求項7】
 
請求項5記載の遷移金属担持金属間化合物の使用方法であって、前記金属間化合物と水素を接触させることにより、水素分子の結合を活性化することを特徴とする金属間化合物の使用方法。

【請求項8】
 
請求項5記載の遷移金属担持金属間化合物を含む触媒。

【請求項9】
 
アンモニア合成用触媒である請求項8記載の触媒。

【請求項10】
 
一般式(2)で表される金属間化合物-水素複合体であって、前記金属間化合物が、水素を可逆的に吸着及び脱離することができ、かつ前記複合体から400℃以下で、水素を脱離することができることを特徴とする、複合体。
RTX・aH・・・・・(2)
(式中、Rは、ランタノイド元素を示し、
Tは、周期表第4周期又は第5周期に属する遷移金属を示し、
Xは、Si、Al又はGeを示し、
aは、0.5以上1.5以下の数を示す)

【請求項11】
 
請求項10記載の複合体を含む触媒。

【請求項12】
 
アンモニア合成用触媒である請求項11記載の触媒。

【請求項13】
 
請求項10記載の複合体に、遷移金属Mを担持した遷移金属担持複合体。

【請求項14】
 
請求項13記載の遷移金属担持複合体を含む触媒。

【請求項15】
 
アンモニア合成用触媒である請求項14記載の触媒。

【請求項16】
 
窒素と水素を触媒と接触させるアンモニアの製造方法であって、触媒が請求項4、9、12又は15記載の触媒であるアンモニアの製造方法。
IPC(International Patent Classification)
F-term
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