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BIODEGRADABLE BIOPOLYMER MATERIAL, METHOD FOR PRODUCING THE SAME AND FUNCTIONAL MATERIAL COMPOSED OF THE POLYMER MATERIAL

Patent code P04A006095
File No. 有機材料-60
Posted date Feb 16, 2005
Application number P2002-178126
Publication number P2004-018757A
Patent number P3772207
Date of filing Jun 19, 2002
Date of publication of application Jan 22, 2004
Date of registration Feb 24, 2006
Inventor
  • (In Japanese)塚田 益裕
  • (In Japanese)新居 孝之
Applicant
  • (In Japanese)国立研究開発法人農業・食品産業技術総合研究機構
Title BIODEGRADABLE BIOPOLYMER MATERIAL, METHOD FOR PRODUCING THE SAME AND FUNCTIONAL MATERIAL COMPOSED OF THE POLYMER MATERIAL
Abstract PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a biodegradable biopolymer material having excellent biochemical properties, a method for the production of the material and a functional material composed of the polymer material.
SOLUTION: The biopolymer material is composed of a simple silk fibroin or a composite material of a silk fibroin derived from domesticated silkworm or wild silkworm and the 2nd substance selected from cellulose, chitin, chitosan, chitosan derivatives, wool keratin and polyvinyl alcohol. The material is biodecomposable by proteinase, etc. A film of the biodegradable biopolymer material is formed by coating a substrate with a mixture of an aqueous solution of a silk fibroin derived from domesticated silkworm or wild silkworm and an aqueous solution of the 2nd substance and solidifying the applied solution by evaporation to dryness. The mixture of the aqueous solutions is prepared by setting the concentration of each aqueous solution to 0.1-5 wt.% and uniformly mixing the solutions under stirring taking care of not to cause the precipitation and coagulation reaction.
Outline of related art and contending technology (In Japanese)


有機高分子からなる材料で生分解機能を備えたものが市場に出回るようになってから久しい。医用分野では、酵素作用の影響を受けて生分解し、劣化して低分子化する材料がしばしば使用されている。最近、実用的に多く用いられているものは、生分解性有機高分子の中でも、ポリ乳酸やポリグリコール酸などのポリオキシ酸が代表的であり、これらの材料は、生体内埋め込み材、生体内へのデリバリー用材料または医薬品の徐放担体として広範に利用されている。



これらのポリ乳酸やポリグリコール酸は、優れた耐薬品性を示す。ポリ乳酸やポリグリコール酸は、無毒であり、加水分解し易いため、生体内分解吸収性材料として広く活用されている。また、ポリグリコール酸は、高重合体が得られるので、強度などの力学的特性の要求される材料として有用である。ポリ乳酸やポリグリコール酸は、具体的には、例えば、生体内分解吸収性縫合糸として利用されている。



また、医用分野では、外科用手術縫合糸として家蚕由来の絹糸が長い間用いられている。家蚕絹糸が手術用縫合糸として用いられ始めたのは11世紀初頭にまで遡る。わが国における縫合糸のマーケット価格は年間約60億円(1985年)で、このうち46%が絹製縫合糸である。絹糸は、抗張力や結節強度に優れ、かつ容易に滅菌できるため、縫合糸としての人気が高い。絹製縫合糸に関する従来の使用実体から判断しても、絹糸は、殺菌が容易であり、体内に埋め込んでも短期間では生分解することもなく、また、体内に移植した際、生体組織との抗原抗体反応の起こり方も軽微であるという利点がある。



成熟した蚕幼虫が吐糸して作り出すタンパク質繊維が繭繊維(絹糸)である。蚕には、農家が飼育する家蚕および野生タイプの野蚕の二種類がある。この繭繊維表面を覆っている膠着物質のセリシンをアルカリ処理などで除去したものが絹フィブロイン繊維である。
野蚕絹糸とは、通常、柞蚕(Antheraea pernyi)、天蚕(Antheraea yamamai)、タサール蚕(Antheraea militta)、ムガ蚕(Antheraea assama)、エリ蚕、シンジュ蚕などが吐糸して作った絹糸のことをいう。



上記絹製縫合糸は、非吸収性材料であって、短期間に分解することはなく、縫合後も体内に残るものであることから、数週間後に体内で吸収され、水と二酸化炭素とに分解してしまうポリ乳酸やポリグリコール酸などのポリオキシ酸の縫合糸とは異なる目的で用いられている。
上記した生分解性生体高分子からなる金属イオン吸着材および有用物質の徐放性担体に関しては、満足すべき特性を有するものが未だ提案されていない。

Field of industrial application (In Japanese)


本発明は、酵素の作用を受けて分解しながら劣化し、その結果、低分子化する生分解性生体高分子材料およびその製造方法、ならびにこの生分解性生体高分子材料からなる金属イオン吸着材、有用物質の徐放性担体、生体細胞増殖基材および生分解性吸水性素材などの機能性素材に関するものである。

Scope of claims (In Japanese)
【請求項1】
 
家蚕由来の絹フィブロイン単独、野蚕由来の絹フィブロイン単独、家蚕由来の絹フィブロインと野蚕由来の絹フィブロインとの複合体、または家蚕由来の絹フィブロインおよび野蚕由来の絹フィブロインのいずれかと、キチンおよび羊毛ケラチンから選ばれた少なくとも一種の第二物質との複合体からなることを特徴とする生分解性生体高分子材料。

【請求項2】
 
前記生分解性高分子材料が、プロテアーゼ、コラゲナーゼ及びキモトリプシンから選ばれた酵素により生分解するものであることを特徴とする請求項1記載の生分解性生体高分子材料。

【請求項3】
 
前記生分解性生体高分子材料が、繊維状、膜状、粉末状、ゲル状、または多孔質状の形態を持つことを特徴とする請求項1または2記載の生分解性生体高分子材料。

【請求項4】
 
家蚕由来の絹フィブロインの水溶液単独、野蚕由来の絹フィブロインの水溶液単独、家蚕由来の絹フィブロインの水溶液と野蚕由来の絹フィブロインの水溶液との混合水溶液、または家蚕由来の絹フィブロインの水溶液および野蚕由来の絹フィブロインの水溶液のいずれかと、キチンおよび羊毛ケラチンから選ばれた少なくとも一種の第二物質の水溶液との混合水溶液を基板上に塗布し、蒸発乾燥固化せしめて、膜状の生分解性生体高分子材料を製造する方法であって、該混合水溶液の場合は、それぞれの混合する水溶液同士を混合する際に、ゲル化、沈殿、凝固反応が起こらないように攪拌して均一に混合することにより調製されることを特徴とする生分解性生体高分子材料の製造方法。

【請求項5】
 
家蚕由来の絹フィブロインの水溶液単独、野蚕由来の絹フィブロインの水溶液単独、家蚕由来の絹フィブロインの水溶液と野蚕由来の絹フィブロインの水溶液との混合水溶液、または家蚕由来の絹フィブロインの水溶液および野蚕由来の絹フィブロインの水溶液のいずれかと、セルロース、キチン、キトサン、キトサン誘導体、羊毛ケラチン、およびポリビニルアルコールから選ばれた少なくとも一種の第二物質の水溶液との混合水溶液のpHを酸性域に調整し、水溶液全体を凝固せしめてゲル化してゲル状の生分解性生体高分子材料を得ることを特徴とする生分解性生体高分子材料の製造方法。

【請求項6】
 
請求項5記載の製造方法によりゲル状の生分解性生体高分子材料を得た後、得られたゲル状物を凍結乾燥して多孔質体を得ることを特徴とする生分解性生体高分子材料の製造方法。

【請求項7】
 
前記混合水溶液を調製する際の、該家蚕由来の絹フィブロイン水溶液、野蚕由来の絹フィブロイン水溶液及び該第二物質水溶液の濃度が、それぞれ、0.1~5重量%であることを特徴とする請求項4~6のいずれかに記載の生分解性生体高分子材料の製造方法。

【請求項8】
 
家蚕由来の絹フィブロイン単独、野蚕由来の絹フィブロイン単独、家蚕由来の絹フィブロインと野蚕由来の絹フィブロインとの複合体、または家蚕由来の絹フィブロインおよび野蚕由来の絹フィブロインのいずれかと、セルロース、キチン、キトサン、キトサン誘導体、羊毛ケラチン、およびポリビニルアルコールから選ばれた少なくとも一種の第二物質との複合体である生分解性生体高分子材料からなる金属イオン吸着材

【請求項9】
 
前記金属イオンが抗菌性金属または廃水中の金属イオンであることを特徴とする請求項8記載の金属イオン吸着材。

【請求項10】
 
家蚕由来の絹フィブロイン単独、野蚕由来の絹フィブロイン単独、家蚕由来の絹フィブロインと野蚕由来の絹フィブロインとの複合体、または家蚕由来の絹フィブロインおよび野蚕由来の絹フィブロインのいずれかと、セルロース、キチン、キトサン、キトサン誘導体、羊毛ケラチン、およびポリビニルアルコールから選ばれた少なくとも一種の第二物質との複合体である生分解性生体高分子材料からなり、プロテアーゼ、キモトリプシン、およびコラゲナーゼから選ばれた酵素により生分解されながら生分解性生体高分子材料に担持された有用物質を生体内で徐放することを特徴とする有用物質の徐放性担体

【請求項11】
 
前記生分解性生体高分子材料が多孔質体であることを特徴とする請求項10記載の有用物質の徐放性担体。

【請求項12】
 
家蚕由来の絹フィブロインと野蚕由来の絹フィブロインとの複合体、または家蚕由来の絹フィブロインおよび野蚕由来の絹フィブロインのいずれかと、セルロース、キチン、キトサン、キトサン誘導体、羊毛ケラチン、およびポリビニルアルコールから選ばれた少なくとも一種の第二物質との複合体である生分解性生体高分子材料からなり、生体細胞を増殖せしめるものであることを特徴とする生体細胞増殖基材

【請求項13】
 
家蚕由来の絹フィブロイン単独、野蚕由来の絹フィブロイン単独、家蚕由来の絹フィブロインと野蚕由来の絹フィブロインとの複合体、または家蚕由来の絹フィブロインおよび野蚕由来の絹フィブロインのいずれかと、キチン、キトサン、キトサン誘導体、および羊毛ケラチンから選ばれた少なくとも一種の第二物質との複合体である生分解性生体高分子材料からなる生分解性吸水性素材
IPC(International Patent Classification)
F-term
Drawing

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15918_01SUM.gif
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